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复合纳米颗粒的研究进展及其应用前景研究国内外文献综述

纳米颗粒，是指尺寸在纳米到微米尺度的粒子，属于胶体粒子。纳米颗粒由于尺寸极小，具有许多新颖的纳米效应，如表面效应、体积效应、量子尺寸效应等，在光学、力学、热学、磁学等方面具有特殊的物理性质。复合纳米颗粒，又称杂化纳米颗粒，是由纳米颗粒和其他材料复合所构成的。这类具有不同成分和结构的复合纳米材料，不仅具有纳米颗粒本身的性能，同时复合了其他功能性的材料，具有多样化的特性。其中，由于贵金属纳米颗粒具有稳定的理化性质，最为常见的是将贵金属纳米颗粒做为核，与其他功能性材料壳层复合，形成功能性核壳纳米颗粒。

1.1贵金属复合纳米颗粒

贵金属纳米颗粒与光的相互作用产生的局域表面等离激元谐振会造成对光的选择性吸收或散射，从而产生不同的颜色。由于其表面等离子体共振对周围环境变化较为敏感（如折射率的变化等），常被用作高灵敏度、低成本的传感应用。

表面等离激元是导体和介质交界面电荷集群振荡的一种电磁模式。表面等离激元结构拥有许多特殊的光学特性，比如对光的选择性吸收和散射、局域场增强等，在光准直、增强荧光、远场光学透镜成像、负折射率材料、数据存储、 表面等离激元共振传感以及纳米激光器等方面有着广泛的发展前景REF_Ref23434\r\h[15]。表面等离激元分为局域表面等离激元以及表面等离极化激元两种。这两者所对应的共振模式被称为表面等离激元共振和局域表面等离激元共振REF_Ref23483\r\h[16]。其中，表面等离极化激元在金属与介质界面上以纵波的形式传播。局域表面等离激元被束缚在金属结构附近，自由电子振荡受到了结构尺寸的限制。局域表面等离激元具有对周围介质响应灵敏、极高的光热转换效率等特点。因此，局域表面等离激元在金属纳米颗粒的光学研究中起着重要的作用，局域表面等离激元与金属颗粒的尺寸、成分、形状以及周围介质环境等方面有着不可分离的关系REF_Ref23509\r\h[17]。

图1-9球形金属纳米颗粒REF_Ref23568\r\h[18]

局域表面等离激元主要存在于金属纳米颗粒等纳米结构。当金属纳米颗粒尺寸减小至远小于入射光波长时，一个球形金属纳米颗粒可近似为偶极子处理，其消光系数为REF_Ref23568\r\h[18]

k=

其极化率为

α=4π

其中，λ为入射光波长，r为纳米颗粒半径，ε和εm分别为球形颗粒和周围介质的介电常数，ε

若ε2很小或与入射光频率无关，则可以得到金纳米颗粒消光系数的最大值条件为ε1=εm，即

通过计算进一步可以得到该球形纳米颗粒的消光截面Cext、散射截面Cscs和吸收截面

消光截面：

C

散射截面：

C

吸收截面：

C

其中k为入射光波矢。

根据公式，消光截面与纳米颗粒半径的3次方成正比，而散射截面则与纳米颗粒半径的6次方成正比。因此，对于半径较大的纳米颗粒，光的散射占主要部分，而对于半径较小的纳米颗粒，光的吸收所占的比例较大。因此，对于光学传感应用，一般使用尺寸较大的纳米颗粒。

1.2贵金属核壳纳米颗粒

核壳纳米材料有许多优异性能，包括多功能、低成本、生物相容性、可控性等。由于独特的化学和物理性质，核壳纳米颗粒已广泛应用于许多领域，包括药物输送和释放、生物成像、催化和光谱等方面。我们选择的是核壳结构的贵金属复合纳米颗粒进行制备及其性能研究。作为其核的贵金属纳米材料具有局域表面等离激元特性，贵金属纳米颗粒在光照下，在谐振波长附近会发生强烈的局域表面等离激元共振，而且其局域表面等离激元共振特性能够通过控制纳米颗粒本身尺寸、排列和所处媒介的光学性质得到调控REF_Ref23833\r\h[19]。如图1-10所示，如果在贵金属纳米颗粒表面包裹光学性质可控的聚合物壳层，当壳层的折射率发生改变时，其局域表面等离激元共振谐振峰的位置发生移动，即输出的颜色发生变化。因此，贵金属纳米颗粒可以用来制备具有高特异性、高灵敏度、响应时间短、功耗小、可实时监测等优异性能的局域表面等离激元共振传感器REF_Ref23862\r\h[20]。

图1-10（a）刺激响应聚合物壳层调控贵金属纳米颗粒（NP）周围介质折射率（Δnshell）导致；（b）纳米颗粒局域表面等离激元共振谐振峰移动（概念示意图）

近年来，基于贵金属纳米颗粒的局域表面等离激元传感器的开发应用，如折射率敏感特性的研究，也越来越受到人们的广泛关注，包括基于芯片的局域表面等离激元传感器、基于光纤的局域表面等离激元传感器、基于溶液相的局域表面等离激元传感器以及基于单个纳米颗粒的局域表面等离激元传感器