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柴油车颗粒物催化再生技术研究文献综述

柴油车颗粒捕集器（DPF）是目前降低柴油机排放污染物最有效的装置，并且已经得到了广泛运用。DPF通过孔壁中的极小空隙滤芯捕集排气中的碳烟颗粒及可溶性有机物来减少PM的排放，对柴油机排放的小颗粒具有很好的捕集效果。由于DPF的工作环境十分恶劣又需要保持较高的颗粒物捕集效率，所以其材料要求很高，耐高温、抗震、热膨胀系数小。目前普遍使用的DPF材料有碳化硅SiC、钛酸铝Al2O3·TiO2、合金泡沫、堇青石Mg2Al4Si5O18等。

DPF的过滤机理主要含三种：拦截机理、惯性碰撞机理和扩散机理[16][17]:

拦截机理：当流线上PM与捕集微孔之间的中心距离小于孔径时，PM即被微孔拦截。

惯性碰撞机理：PM随气流流过孔壁后，PM因为质量远大于气流会偏离原气流的流线，最后颗粒物碰撞壁面而被捕集。

扩散机理：PM受到气体分子的碰撞影响，一旦碰到微孔，即会向其扩散聚集，PM即被捕集。

DPF只是捕集PM的物理手段，被捕集到的PM聚积在微孔上，微孔会逐渐被堵塞，这时候柴油机背压上升，柴油机的经济性和动力性会随之下降。因此，为了让发动机和DPF正常运行，需要及时清楚沉积的PM，即DPF的“再生”。本文中研究用催化再生的方式，催化再生是被动再生方式的一种，利用化学手段降低再生反应的活化能，让颗粒物在相对较低的温度下就可以被分解燃烧掉，目前常用的催化剂有铂、钯、铜、铅及锰等贵金属及金属化合物[18],这种方式具有结构简单、经济性好，近年来，得到飞速发展。

国外对DPF的研究启动得早，并早早的运用到了重型柴油机上，不断取得突破和发展，如今重型柴油机所用的大尺寸蜂窝陶瓷载体绝大多数份额都被美国Corning公司和日本NGK公司占有，两者也手握大部分DPF结构的专利，他们的产品具有明显的优势，过滤效率最高可达98%。我国对DPF的研究从上世纪80年代方才开始，且由于当时的经济环境加之环保意识的淡薄，发展得比较缓慢，进入新世纪以来，我国经济腾飞并开始重视环境问题，颁布了相应的法律法规，DPF的研究飞速发展，并已经开始广泛应用。

（1）德国弗赖堡理工大学的ChristianSinger和SvenKureti等人，研究了火焰喷雾热解法制备的氧化锰在贫氧条件下对模型烟灰printexu的氧化性能[19]，催化剂在250℃的紧密接触条件下显示出碳烟氧化，证明其具有优异的活性，催化研究表明，O2组分对氧化速率有很大影响，而O2对起燃温度几乎没有影响，此外，O2比例的增加导致碳烟/催化剂混合物的温度升高，导致局部热点的形成和碳烟氧化的自加速，此外，原位LRS分析表明，碳烟中非晶和石墨体的氧化速率相当相似。考虑等温条件，建立了氧化锰催化剂上碳烟氧化的整体动力学模型，该模型证明了O2含量、碳烟BET比表面积和活性碳位数对碳烟催化氧化速率的影响，通过对实验CO2示踪的预测，验证了动力学模型的准确性，最后，基于表观活化能，假设催化剂表面或亚表面氧转移到碳烟中代表碳烟氧化的速率限制步骤。

（2）四川中自尾气净化有限公司范婷婷、李云和廖传文等人发明了一种用于柴油车尾气中PM净化的催化剂[20]——Pt-Pd/Co2O3/CeO2-ZrO2，这种催化剂碳烟的起燃温度低，而且抗老化性能好，能够实现催化剂在在高温的再生环境中保持活性。

（3）上海交通大学的邹谷初基于Co3O4制备了两种钴–稀土体系的催化剂（Co-La及Co-Ce）[10]，测试了其在氧气气氛下催化氧化碳烟及NOx气氛下去除碳烟与的性能，探讨了其影响催化性能的因素及其催化机理，在两种体系中择优(Co–Ce)负载电子传递材料Ag做进一步的改性，成功开发了高性能碳烟催化氧化材料。

（4）军事交通学院的唐粤清、张春润和井雷等人研究了正常排气温度下乙醇能否较好地被氧化以及乙醇氧化释放的能量能否使DPF入口温度达到颗粒物起燃温度[21],得出了以下的结论：DOC入口温度对乙醇氧化效率影响较大，在DOC温度大于235℃的情况下,DOC氧化乙醇升温效率较高，可以开始进行乙醇喷射；DOC入口温度满足乙醇氧化的初始温度时，可以通过喷射乙醇快速将DOC出口即DPF入口温度升高至DPF再生温度，满足DPF再生需要。

图1.2唐粤清、张春润和井雷等人设计的乙醇氧化辅助DPF再生系统原理

该再生系统能满足DPF再生的需求，并且对原始排气温度的要求相对有所降低，对于DPF车载实时再生具有更广的适应性，对DPF再生技术的研究具有一定的借鉴意义

（5）重庆材料研究院的刘奇、陈德茂和刘庆宾等人采用共沉降法制备了不同成分的复合氧化物与钙钛矿型涂层[21]，将此涂层负载于堇青石和SiC蜂窝陶瓷载体上制成柴油车尾气四效净化器，研究了催化器对柴油车尾气