固态电解质的界面接触压力对锂金属沉积形貌与循环库仑效率影响研究综述.docVIP

固态电解质的界面接触压力对锂金属沉积形貌与循环库仑效率影响研究综述

界面接触压力对锂金属沉积形貌的调控机制

固态电池体系中，锂金属负极与固态电解质的界面并非理想的原子级平整接触，二者接触界面处天然存在微米级甚至纳米级的空隙，这些空隙会导致局部电流密度分布不均，进而诱导锂枝晶的生成与生长。界面接触压力的施加首先会通过物理形变作用缩小界面空隙，提升界面有效接触面积，使得电流密度在整个界面区域的分布更趋于均匀。当接触压力处于0.1-0.5MPa的较低区间时，多数研究表明锂金属沉积会优先向空隙区域生长，此时锂沉积形貌呈现出多孔的海绵状结构，沉积层的致密度仅能达到理论密度的65%-75%。这一压力区间下，压力的作用仅能实现部分界面空隙的填充，未被完全压实的界面区域仍然存在电流集中点，锂原子会在电场力的驱动下不断向电流密度更高的区域沉积，最终形成枝晶雏形。

当接触压力提升至1-3MPa的中等区间时，锂金属的塑性形变特性会被充分激发。锂金属的杨氏模量仅为4.9GPa，屈服强度约为0.8MPa，在适度压力作用下会发生明显的塑性流动，填充界面处的微小空隙，实现界面的紧密贴合。此时锂沉积形貌转变为均匀的块状结构，沉积层致密度可提升至90%以上，枝晶生长的趋势被显著抑制。有研究通过原位光学显微镜观测发现，在2MPa压力作用下，锂在硫化物电解质表面的沉积过程呈现出逐层生长的特征，沉积层厚度均匀性偏差小于5