铈基复合氧化物中晶格氧用于甲烷部分氧化制合成气.pdfVIP

维普资讯 第36卷 第 1期 燃 料 化 学 学 报 VO1．36NO．1 2008年 2月 JournalofFuelChemistryandTechnology Feb．2O08 文章编号：0253—2409(2008)01-0083-06 铈基复合氧化物 中晶格氧用于 甲烷部分氧化制合成气 李孔斋，王 华，魏永刚，刘明春 (昆明理工大学材料与冶金工程学院，云南 昆明 650093) ● 摘 要：采用共沉淀法制备了ce—M一0氧载体 (M=Fe、Mn、Cu)，并进行了XRD表征。研究了ce—M一0中晶格氧部分氧化甲烷 制合成气的反应。考察了再生时间、再生温度对氧载体部分氧化甲烷性能的影响。研究结果表明，ce—Fe一0固溶体中的晶格氧 适于部分氧化甲烷制合成气。在新鲜的ce—Fe一0氧载体上存在少量的强氧化物种，导致开始阶段大部分甲烷被完全氧化，然后 该氧载体能均匀地释放出具有高选择性的体相晶格氧将甲烷氧化为CO和H：。通过对氧载体再生条件的控制，可以有效提高 目 标产物的选择性 ，当再生温度为850oC，再生时间为7min时，获得了最大的CO(96．68％)和H2(97．56％)选择性，同时H2与 CO摩尔比达到2．02。在无气相氧存在下，用Ce—Fe—O中晶格氧实现甲烷部分氧化制合成气的方法是可行的。 关键词：铈基复合氧化物；晶格氧；部分氧化；合成气；再生 中图分类号：0643 文献标识码 ：A Partialoxidation ofmethanetosyngasusinglatticeoxygen from ceria-based complexoxidesoxygencarriers LIKong—zhai．W ANG Hua，W EIYong—gang，LIU M ing—chun (FaculytofMaterialsandMetallurgyEngineering，KunmingUniversityofScienceand Technology，Kunming 650093，China) Abstract：Theceria—basedcomplexoxidesoxygencarders(Ce—M—O，M =Fe、Mn、Cu)werepreparedbyCO— precipitationmethodnadhteirchraacterizationswerestudiedbymeansofX—raydiffraction(XRD)．Thereactions betweenmethna enad lattice oxygenoverhte complexoxideswere investigated．TheCe—M—O oxygen carders wereregeneratedbyairoxidationatdifferentreactiontimesandtemperatures，na dhtenthecatalyticperformnaces ofoxygencardersforpartialoxidationofmehtanetosyngasusinglatticeoxygenwereinvestigated．Theresults showedthathteCe—Fe—O sampleconsistedofsinglecrystalphasena ditslatticeoxygenwasofundtobesuitable ofrpartialoxidationmehtna etosynhtesisgas．ThereweretwokindsofoxygenspeciesinhtefreshCe—Fel一0 solid solution．Thestrongeroxygenspecieswasresponsibleofrhtecompl