Ar·CO团簇光电离的实验和理论研究.pdfVIP

物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 62, No. 5 (2013) 053602 Ar·CO 团簇光电离的实验和理论研究* 1 1 1 1 1† 2 2 单晓斌 赵玉杰 孔蕊弘 王思胜 盛六四 黄明强 王振亚 1) ( 中国科学技术大学国家同步辐射实验室, 合肥 230029 ) 2) ( 中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光谱学实验室, 合肥 230031 ) ( 2012 年3 月18 日收到; 2012 年10 月23 日收到修改稿) 利用同步辐射光电离质谱装置, 测量了Ar·CO 范德瓦尔斯(van der Waals, vdW) 团簇的的光电离质谱和光电 离效率曲线. 将它们与CO 分子的绝对光吸收光谱比较, 发现在13.9 到14.6 eV 能量范围内的Ar·CO 的光电离效 率曲线主要反映了收敛到CO (X 2Σ , v′ 1,2 和3) Rydberg 系列和收敛到CO (A2Π ) 的n 3 的振动序列(v′ 6—9) 的特点; 在 14.6—15.75 eV 光子能量范围内的Ar·CO 的光电离效率曲线主要反映了CO 的光吸收特性. 然而, 由于Ar 和CO 之间的相互作用, 其中的5 个重要的光谱结构发生了蓝移; 而在15.75—15.80 eV 光子能量范围内的 Ar-CO 的光电离效率曲线, 它的属性受到组分Ar 和CO 的共同影响. 与此同时, 也从理论上计算了Ar·CO 团簇的电 离能、Ar·CO 团簇和Ar·CO 团簇离子的离解能. 关键词: Ar·CO 团簇, 同步辐射, 光电离 PACS: 36.40.−c, 36.40., 78.40.−q DOI: 10.7498/aps.62.053602 验上得到Ar·CO 团簇的部分热化学参数, 如电离 1 引言 能和结合能7−11 . 另外, 人们也对中性和离子的 Ar·CO 团簇开展了大量的理论研究工作, 如几何构 团簇是由几个甚至上千原子或分子组成的相 形, 振动频率, 部分热化学参数和势能面等 24−6 . 1−3 12 对稳定的聚集 , 有人把它与气态、液态、固态 Ar·CO 团簇的计算表明 : 在平衡结构中, Ar 和 ˚ 和等离子态并列, 称为物质的第五态. 由相同物种 CO 分子质心的距离为3.714 A, 对应的结合能为 组成的团簇为同类团簇, 由不同物种组成的团簇为 104.68 cm−1, 分子间的弯曲和伸缩振动频率的理 异类团簇, 它们是连接孤立原子、分子和凝聚态物 论值分别为12.015 cm−1 和18.520 cm−1. 在Ar·CO 质之间的桥梁. 团簇结构和动力学特性是原子和分 离子态的研究中, 通过理论计算确定了离子基态的 ˚ ˚ 子科学研究的重要内容, 人们对团簇内部的分子间 R (Ar-C) 2.214 A, r (C-O) 1.212 A, θ (O-C-Ar) 的