氨基功能化HMS负载磷钨酸催化氧化脱硫研究.pdfVIP

科研开发 SCIENCETECHNOLOGY化IN工C科H技EM，20IC1A4，L22IN(4D)U：4S6T~R5Y1 氨基功能化 HMS负载磷钨酸催化氧化脱硫研究 朱蓥珊，郭 丽，赵彩云，郭 燕 (银川能源学院，宁夏 银川 750105) 摘 要：以硅烷偶联剂 (KH一550)，采用二次合成的方法对六方介孔二氧化硅 HMS分子筛进行氨基 表面功能化，并采用浸渍法将磷钨酸(HPW)负载于功能化样品上 ，即制成负载型磷钨酸催化剂(HPW ／ NH2／HMS)，以过氧化氢为氧化剂，以含苯并噻吩的石油醚作为模拟燃料油，进行催化氧化脱硫 的研 究。在反应温度为60℃、 (0)：re(S)=16、 (催化剂)： (模拟油)一0．45、反应时间为 1．5h条件 下，确定了氧化脱硫工艺条件。在最佳工艺条件下，叫(硫)由973；g／g降至129~g／g，脱硫率达86．79 。 通过对比发现，HPW／NH2／HMS的脱硫效果比HPw 的脱硫效果好 ，负载后催化剂的活性得到大大提 高。重复使用 7次，脱硫率仍可达 83．49 ，催化剂重复使用性能较好。 关键词：氨基功能化；HMS分子筛；磷钨酸；脱硫 中图分类号：TE62 文献标识码 ：A 文章编号：1008—0511(2014)04—0046—06 燃料油中的硫化物在燃烧后会产生污染大气 二甲基 甲酰胺 (DMF)：分析纯，沈阳市华东试剂 的SOxEli，而且，燃料油中含硫量高会降低机动车 厂；苯并噻吩：分析纯，浙江寿尔福有限公司；盐 尾气净化装置 的净化效率。在 以过氧化氢 酸：分析纯，哈尔滨化工化学试剂厂；十六胺 (H Oz)为氧化剂的氧化脱硫过程中，存在水溶性 (HDA)：工业 纯，西 亚试 剂 厂；正硅 酸 乙酯 的氧化剂与油溶性的含硫化合物接触不充分、传 (TEOS)：化学纯，天津市化学试剂一厂；磷钨酸： 质阻力大，而引起脱硫效率低、氧化剂利用不充 分析纯，天津市大茂化学试剂厂；甲苯：分析纯，哈 分、脱硫成本高的问题E2-63。另外，催化剂的选择 尔滨试剂化工厂 ；硅烷偶联剂 KH-550：分析纯 ， 氧化活性和重复使用性也不够高。由于通过氨基 功能化法可以在 HMS表面引入大量的一NH ， 南京品宁偶联剂有限公司；糠醛：分析纯，天津市 可以使负载型磷钨酸 (HPW)分子在载体表面和 大茂化学试剂厂 。 介孔壁面充分的分散[7]，当这类催化剂用于催化 DF_101S集热式恒温加热磁力搅拌器：上海 反应时，在起到相转移催化剂作用的同时，还可以 司乐仪器厂；箱式电阻炉：天津市中环实验 电炉有 最大可能的分散催化剂活性物，因此可以起到催 限公司；电热鼓风干燥箱：上海一恒科学仪器有限 化剂活性的作用。同时由于 HPW和载体之间存 公司；离心机 ：上海手术器械厂；电子天平 ：奥豪斯 在较强的化学键作用，还提高了催化剂的重复使 仪器有限公司。 用性能。作者在负载型磷钨酸催化剂氧化脱硫基 1．2 模拟含硫化合物的配制 础上，通过对 HMS分子筛进行氨基改性，获得新 型负载型磷钨酸催化剂，并首次将其用于催化氧 将 2．96g苯并噻吩溶于石油醚 中，配制成 叫 化脱硫的研究，探究其脱硫效果。 (硫)===1000p．g／g的模拟燃料油用于实验研究。经