Au%2fCeO2催化剂乙醇部分氧化制氢的研究.pdfVIP

第28卷第1期 稀 土 V01．28。No，1 ChineseRareEarths 2007 2007年2月 February Au／CeO。催化剂乙醇部分氧化制氢的研究 蔡建信“2，罗来涛1。 (1．南昌大学应用化学研究所，江西南昌330031； 2．南昌大学化工系，江西南昌330031) 摘要：采用共沉淀法制备了纳米Au／CeO：催化剂，并用XRD、TPR，ICP等方法对催化剂进行了表征。以乙醇 部分氧化制氢为探针反应，系统考察了O：／c：H。OH摩尔比及反应温度对Au／CeO。催化性能的影响．结果表明， Au／CeO：催化剂活性组分Au与载体CeOt存在较强的相互作用，对乙醇部分氧化制氢反应具有较好的低温催化活 性和良好的稳定性，其晟住的反应条件是02／czHsOH摩尔比为1．6，反应温度573K． 关键词：乙醇；部分氧化；制氢；Au／CeO。 中图分类号：0643．36；0614．33文献标识码：A 文章编号：1004—0277(2007)01-0080—04 目前，甲醇和乙醇作为燃料电池汽车的氢源最 (质量分数)。以同样步骤制备纯CeO：。 具有潜力“4]。较之甲醇催化制氢的研究，乙醇催化 1．2催化剂的表征 制氢的研究还刚起步。综合考虑甲醇、乙醇的能量密 D8ADVANCE 度、化学及热力学参数、经济及环保指标，Maggio X射线衍射仪上进行，采用CuKa辐 等“3通过计算指出乙醇相对有较大优势。乙醇具有 射，扫描速度2。／rain，扫描范围10。～80。。根据 高密度的能量、易储存和毒性低等特点，用于燃料电 池可获得较大的电池电压及电能密度。 大小(d)。催化剂Au的实际负载量由电感耦合等离 乙醇制氢有多种途径，其中乙醇部分氧化法制 子发射光谱法(ICP)测定。ICP测试仪器为美国PE 氢为放热反应，具有启动快、效率高、可自供热、便于 公司的optima 小型化等诸多优点。前人对该领域的研究主要集中 在本实验室组装的仪器上进行，样品(o．】OOg)在N。 于Cu、Ni催化剂“]，本文以Au为活性组分，用共沉 淀法制备了Au／CeOz催化剂，考察了催化剂的乙醇1073K，恒温至基线平直，冷至室温后，切换10“(体 部分氧化制氢性能，并结合XRD、ICP、TPR等方法 对催化剂进行表征。 温速率升至1073K，尾气经冷阱除水后进入热导池 检测。 1 实验部分 1．3催化剂的活性评价 1．1催化剂的制备 催化剂活性评价在常压固定床连续流动体系中 采用共沉淀法“1制备Au／CeO。催化剂。充分搅 l 拌下将一定浓度的氯金酸和硝酸铈的混合溶液滴加 价前先用H2：N2—1090(v／v)混合气(20mL／ 到333K的碳酸钠水溶液中，维持溶液的pH值为 8，待沉淀完全并陈化4h后，用313K～323K去离子下进行，反应温度473K～673K，利用氧氮混合气将 水充分洗至无氯离子检出，过滤，323K烘24h， 乙醇饱和蒸汽带入反应器，通过调节恒温槽的温度 573K焙烧2h得催化剂。Au的理论负载量为2．o％控制Oz／c。H：OH摩尔比为0．5～2。产物用装有2 坚篓最暂：誓喾；甏备士学科点专项课题基金(2。。4。403。。1)。征酉