等离子体—催化共活化CH-%2c4-与CO-%2c2-合成C-%2c2-烃的研究.pdfVIP

等离子体一催化共活化0H4和∞：合成C2烃曲研究1 官为民张秀玲代斌朱爱民张琳 【大连理工大学．苷青子体科学与工程研究中心，大连116012) 1．前言 c墨(天然气的主要成分)和co=(主要温室气体)都是丰富的C，资源，将其同时转化为 舡工业原料岛烃对于高效利用q蝥源、解决环境目压、实现可持续发展战略有重要意 义．茸前，同时利用c乩和c02进行化学合成的研究，主要有两条_路线t—是先通过制合成 气(cD+玛)．再通过F—T台成得到岛烃或其它产品．目前途项技术的研究虽已取得重要进 展，但匝工业化要求还相差甚远．另—条路线是对cli‘、0吗进{亍共活化—步合成岛及c2以 上烃，因其具有许多优点而倍受重视．目前所用方法有催他法Ⅱ。’岛和辱离子体活化法，前 者的研究结果表明：许多过渡金属氧化物催化荆对该反应均有催化活性，不过反应温度高 C800℃以上)，岛收率低(少于1％)．目前尚芜法将其推向工业应用．流柱放电等离子体 活化法【．3自孵f究结果表明：在较低的温度下(200～500℃)获得了较高的转化事(c吐6雕， 新手段：1 2．试蚓分 2．1试验装置 实验装置、流程与文献”’基本相同．主要仪器包括；高压胺冲放电装置、等离子体反应 装置、岛津GC--14A气相色谱议，原料气为∞．冁以上的C啦和0％气． ：．2实验方法 采用动者配气法配置不同c虬，c％配比的混合气．通过冷等离子体催化反应器。进行活 化与反应．然后通过改变电参数、催化剂种类及工艺参救进行实验．原科气及气相反应产物 利用气相色谱投进行分析． 3．实验结果与t寸论 3．1．混合气配比对反应的髟响 反应在单纯等高于体作用下避行，注入功率P=30W，混合气流述t=-25a：l／ljD，改变反应 气吼／o吗配比其对反应钫转化奉(麒)、岛选择性(s口)、c2，GO产奉(Y口，Y∞)及岛 分布的影响见表1． 襄1混台气配比对品应的髟响 C0#CKx啪∞ k㈣ s盘㈣ k∞ k鳓—1甄——墅篓竺生五 3：l 20．1 38．1 16．1 6．1 25．6 26．6 16．0 57．‘ 2：1 24．1 32．9 25．0 日．2 2B．3 18．7 14．6 ∞．7 1：1 23．6 2口．B 39．6 11．8 26．8 10．6 11．1 78．‘ 1：2 20．2 26．7 ‘7．7 12．7 26．4 10．4 10．3 79．3 1：3 12．1 20．7 56．E 11．5 23．3 1．! §：! 鲤：! 实验结果衰明在v∞／v幽为3：l～1：3的范围内．随着比值下降，即at,浓度增大，在混 合气为2：1附近(X∞)出现最佳值，‰始终下降，而s口且蝴终上升，岛产率在1：2处出 现峰值，CO产率则在2：1处出现曩大值，岛烃分布衰现为瞳cq浓度下降q11．、岛H‘_眨下 降．c盟附随之b升．詹的培果是v晶—赢在1：1～1：2附近有曩高的Ct产串和较高的转化 率，说明在此比值范圈内∞：和鼎．均稃到了较充分的播化．其氯化还曩气氛比较迁度，过 高的比值会增加气氛的氧化性，量有利于叫．转化事的提高，但不利于C，烃的生成·划瓢由 配比置有利于c：烃选择性的提高，却不利于反应钉的转化．说明存在着对反应育利前曩筐 混合气配比． 3．2辟坤电压v_对反应的髟响 保持‰／Vc“=l：2，脉冲重复频率D；∞啦，脚hl／nn一改变脉冲电压■值，对反应髟 响的嫡果如衰2． 大连理工大学碳燕源开放实验宣舞助谭聩(97007K) 一623— 由表2可见，随着峰值电压升高，c岛和cfII的转化率均呈匕升趋势，其中c02转化事上 升覃为显著，说明i舌化c02蔫更高能量．岛和cb的产率也随vP增大而运渐匕升，在32岛附 近，G强、c2日出现最佳分布．c2％贝ff降至最低值．电盔升高虽始终有利子c吼和O嘎的转 化，但并不总是对生成岛瓯岛吼有利，这表明更高能量的注入不利于这两种产物的生成和 稳定存在，而对结构稳定的G心和cO，贝Ⅱ相对有利．因此同样存在最佳能量注入． 衷2脉冲蜂值电压】时反应的影响