金属铀初始氧化过程的AES与EELS研究.pdfVIP

金属铀初始氧化过程的AES和EELS研究 陆雷’白彬邹觉生杨江荣 肖 红蒋春丽 (中国工程物理研究院，纬阳市621900) 摘 要：奉文利用俄歇电子能谱(AES)和电子能量损失谱(EELS)研究了金属铀与02的初始氧化过程， 并分析J7环境{盐度以发表面与界面的化学组成等因素对金属铀表面氧化过程的影响。用时溅射可以获得铀 的清洁表血，化商真窄【小于10。Pa)下，温度为673K时，表面氧化程度下降，氧化层表面主要由铀碳化 合物、会属态的U和少量的U02组成。 关键词：钏；初始觚化；高温；俄歇电子能谱(AES) 1前言 金属铀是一种根活泼元素，在高真空下，清洁铀表面就会吸附02，并解离与表面铀原子结合生成 U02。对丁室温F清沽铀表面的初始氧化过程，国内外均有大量研究㈨1；利用AES研究高温下铀的初 始氧化过样，国外仅有少昔报道p1，国内却未见公开报道：利用EELS研究高温下铀的初始氧化过程， 国内外均术见公开报道。本文主要对373K和673K时清洁铀表面的初始氧化过程进行实验分析，高温 时消沾铀表面的初始氧化过程明显不同于室温。氧化反应最终，虽然在表面生成了一层较厚的氧化层， 但是这氧化层表面上氧含量很低，铀和碳的含量很高。通过对金属铀高温初始氧化过程研究，将有助 进一步丰富铀的氧化腐蚀机理。 2 实验部分 2．1试样 实验采Hj样品：多晶贫铀(m 999％。 10×2mm)，密度19．039·cm-3。用于铀氧化实验的02纯度99 22仪器 本实验就是在PHI-650 SAM谱仪上获取铀在不同02暴露剂量下的AES和EELS谱，分析室的本 底真空优r 的能讨从100eV到10keV连续可调。 2．3氧化分析过程 在实验中，川4．0kV的Ar+离子束溅射除去铀表面的氧化物和碳污染，直到用AES基本检测不到 杂质C和0元素为f}；通过微漏阀将02通入分析室，对清洁表面u进行氧化实验；分别选择200eV 式分别获取373K、473K、573K和673K时铀初始氧化过程中的EELS和AES。 3结果及讨论 31 373K时铀的初始氧化过程研究 幽1币¨斟2分别是373K时金属铀初始氧化过程中的EELS谱和铀元素的AES分谱。在图1中， 5eV，这是O 山现r能越损火峰8 2p轨道电子激发所造成的能量损失：02暴露剂量为660L时，铀的 价带跃迁(U 5f)损失峰4．8eV减弱至消失，出现了U02的价带电子跃迁损失峰66eV，并呈增强趋 势，表面笛离子体(SP)损失值变为16．1eV，体等离子体(BP)损失值的位置几乎没有变化，但强 度逐渐减弱至消火．为u哂的特征EELS谱线，这时表面氧化覆盖了一层U02。由图2可知，清洁铀 表面的特征俄歇峰OPV、05vv和04Vv分别为74．5eV、90eV年【j 98．5eV，为金属态铀的谱峰：当02 与文献报道的UO，的特乱E俄歇谱峰相符14】。即在俄歇电子能谱检测信息深度范闹内，表面上金属铀最 终氧化生成了UO：。 |：坚l 160 AES分谱和备元素的原子百分含量。在图3中，由C的AES分谱可以看出，铀表面基本没有铀碳化 渐减少，直至清沾表面，溅射至清洁表面约需6分钟，表面氧化层由表及里顺序分别为U02氧化层一 层厚度随温度升高而增厚。 ／’、—————1矗一 ≮／———、—7；矿 歹 八～—一＼， ～～／＼芒一 叫里巴毛 l ∞呈岜毫