Ce-%2c0.6-Zr-%2c0.35-Y-%2c0.05-O-%2c2-与Pr-%2c0.6-Zr-%2c0.35-Y-%2c0.05-O-%2c2-催化剂表面上CO氧化与O-%2718--O-%2716-交换反应的研究.pdfVIP

CO氧化和018_016交换反应的研究 何洪1，戴宏兴2，李佩珩1，区泽堂2 (1北京工业大学环境与能源工程学院；2香港浸会大学化学系) 6Zro 摘要：我们测定了在Ceo6Zro402，Ceo35Yo0502，Pro6Zr0402和Pro6Zro35Yo0502(分别表示为 (I)在 CZ和Pz系列国熔中参杂Y3+离子可以改善晶格氧的迁移性质： CZY的晶格氧具有更高的氧化反应活性。其原因是将Y”掺杂到Ceo6Zro402或Pro6Zro402晶格中，增 加了样品的氧空位浓度，从而提高了晶格氧的迁移性质和氧化反应活性。 0导言 最近几年，Ce02和含ce固熔体作为氧储存剂而受到人们的充分的重视。在机动车辆尾气治理的 三效催化剂中，加入Ce02作为氧储存剂以提高催化剂的氧储存能力，改善催化剂的空燃比特性，促 进贵金属在表面的分散，提高载体的热稳定性和促进水汽转换反应，从而提高三效催化剂的反应活性。 含量不应超过50％Ⅳ】。Madier等H1报道Ceo63zr0 ZrO,2体系引入三价离子可以产生阴离子缺陷，提高氧扩散速度。 ZrO：有希望成为新的氧储存材料，将应用于三效催化剂中。 在研究中，人们将注意力集中在含ce固熔体材料的储氧能力，晶体结构与储氧能力的关系以及抗 高温烧结性质等方面的研究。ce．zr固熔体表面氧的活动度几乎在研究文章中未被涉及，但是，在三 效催化反应中，表面晶格氧的活性和活动度起着更加关键的作用。因此在本文工作中，我们用在 O埔的 Ceo6Zro 35Y00502，Pro6Zro402和Pr06zr035Yo0502催化剂表面的CO氧化反应和018 402，Ceo6zro 同位素交换反应研究了催化剂的品格氧迁移和表面氧化反应性能，得到了有意义的初步成果。 1实验部分 Ceo6Zro402，Ceo．6Zro35Yo0502，Pro6Zro402和Pro 的硝酸盐(Ce(NO)3 99．9％，溶解 后，在空气中5500C灼烧5小时。样品经过压片，粉碎，过筛成60-80目备用。 ”O／”O同位素交换和CO与表面晶格氧的氧化反应分别在微型脉冲反应器中进行，催化剂用量为 0．2克，脉冲体积为50止，载气(He)流速为20ml 氧。脉冲反应后的气体组成用质谱检测，当脉冲反应达到稳定后(大约lO个脉冲以后)，进行数据 采集。 2结果与讨论 80 的增加，C0转化率迅速增加，在450。C，在 cz，PZ，CZY，和PZY催化剂上的c0转化率 70％。说明(1)含Pr 分别为33％，40％，46％}H 6n ㈤熔体催化剂比含ce的固熔体催化剂有更高 的晶格氧氧化活性：(2)在cz和Pz，固熔体 善．。 的晶格中引入Y。离子，可以促进其晶格氧氧化 i’” 活性。以前我们曾观察到”。，在CZ和PZ固2 熔体晶格中引入Y”离子，将提高氧的吸附和储 ；20 存能力，改善固熔体的redox性质。其原因是 ! 百0 Y”离子进入cZ和Pz固熔体晶格虽然没有改变 它们的晶体结构，但是可以产生大量氧空位， 150 250 350 450 使氧离子更加容易在晶格中迁移，从而提高了 Temperature(。C) c0表面反应活性。 in reactionover