乙炔-空气预混火焰法合成多壁碳纳米管实验研究.pdfVIP

中国工程热物理学会 燃烧学 学术会议论文 编号：074198 乙炔．空气预混火焰法合成多壁碳纳米管 的实验研究 于晓丽，杨小勇，叶萍，王捷，于溯源 (清华大学核能与新能源技术研究院北京100084) TEL．010E-mail：5丛Y丛垦n@!§iDgb丛垒：星亟坠：鱼D 摘要 本文利用乙炔一空气预混火焰研究了多壁碳纳米管的合成，在采用涂覆有二茂铁和硝酸镍催化 剂的探针在预混火焰中采样，用扫描电镜(sEM)和透射电镜(TEM)对碳纳米材料的形貌和结构进行丫表 征。结果表明在乙炔．空气预混火焰中，二茂铁和硝酸镍均能够成功合成竹节状多壁碳纳米管，产物中 还发现了碳纤维、巴慕葱和碳黑等物质。二茂铁催化生成的碳纳米管管径大于硝酸镍催化生成的碳纳 米管的管径；在乙炔．空气参、散火焰和甲烷．空气扩散火焰中硝酸镍所催化合成的碳纳米管管径拥远， 说明碳纳米管的管径受催化剂颗粒尺寸的影响较火。研究表明探针在火焰中停留的时问和保护气体影 响碳纳米管的合成。 关键字火焰合成；乙炔一空气预混火焰；多壁碳纳米管；催化剂 1引言 碳纳米管具有独特的物理化学性质，在场发射材料、大容量电容器和生物传感器等 方面有广阔的应用前景，是材料学领域的研究热点之一。目前，合成碳纳米管的方法主 在苯火焰中发现碳纳米管开始，燃烧火焰法合成碳纳米管逐渐受到人们的重视。碳氢火 焰能够提供高温环境和碳源，催化剂制备方法简便，所需的燃烧设备相对简单、容易实 wal[3】， 现。Saito等人[2】于2001年用甲烷层流扩散火焰合成了多壁碳纳米管；vander 用火焰合成了多璧和单璧碳纳米管；国内潘春旭[9】，孙保民[10】和于溯源[11．15】等 人也一直从事这方面的研究。这些研究采用了甲烷、乙烯、乙炔和苯等碳氢燃料，利 用铁、镍、铂、钴等催化剂在预混火焰、逆流火焰和扩散火焰中合成碳纳米物质， 研究发现由于燃烧是剧烈、复杂的氧化反应，在火焰中合成碳纳米管的方法受到火焰类 型、碳氢燃料和催化剂种类等多方面因素影响。碳纳米管在火焰中的形成规律及合成机 理目前还需要进一步研究。 本课题组已经利用甲烷空气扩散火焰合成了碳纳米管、碳纳米颗粒和碳纳米纤维等 多种碳纳米物质。由于甲烷空气扩散火焰温度较低，所得碳纳米管的准直度较低，直径 也不均匀；另一方面在扩散火焰不易控制，很难得到单壁碳纳米管。因此本文尝试利用 乙炔一空气预混火焰和金属催化剂进行了合成碳纳米管的研究，并分析了合成条中I二对碳 纳米管生成的影响。 2试验方法 图1所示为本试验所采用的实验装置，其中预混火焰燃烧器由扩散火焰燃烧装置改 849 通入乙炔．空气预混气体，在出口处点燃形成层流预混火焰；外管由金属管和有机玻璃 罩两部分组成，通入空气或保护气体氮气。乙炔、空气和氮气的流量由质量流量计控制。 实验中利用涂覆有硝酸镍或二茂铁催化剂的探针在火焰的不同位置(采样高度，HAB， HeightAbove 察和表征。采用热电偶测量火焰温度。实验中的气体流量和火焰高度如表1所示。 图1火焰法合成碳纳米管实验装置图 l一采样器，2一燃烧器，3一三维嫩标架，4 一有机玻璃罩，5一质量流量计，6一高压气体 表1实验条件 3试验结果和讨论 如表1所示，本文所使用的乙炔．空气预混火焰的燃氧比均小于1，为不完全燃烧， 伴有大量的黑烟，有利于碳纳米管的生成。由于燃料的不完全燃烧，火焰温度相对于完 全燃烧的乙炔空气火焰温度要低。火焰温度分布随采样高度变化，先升高后降低。在距 喷嘴1．Ocm处，火焰温度为660K；随着火焰高度的上升，火焰温度也增大；在火焰高 度为2．0cm处，火焰温度达到最大值为1010K；之后火焰温度随采样高度的上升而下降。 此温度范围与以往研