Ce改性对Y型分子筛酸性及其催化转化性能的调变机制.pdfVIP

物理化学学~(WuliHuaxueXuebao) Acta ．一Chim．Sin．2015，31(2)，344-352 February [Article】 doi：10．3866／PKUW．HXB201412163 www．whxb．pku．edu．cn Ce改性对Y型分子筛酸性及其催化转化性能的调变机制 张 畅’ 秦玉才’ 高雄厚 ， 张海涛 莫周胜。 初春雨 ’ 张晓彤’ 宋丽娟 。，’ (辽宁石油化工大学，辽宁省石油化工催化科学与技术重点实验室，辽宁抚顺 113001； 中国石油天然气股份有限公司 石油化工研究院兰州I化工研究中心，兰州730060； 中国石油大学(华东)，化学工程学院，山东 青岛266555) 摘要：采用液相离子交换(LPIE)法制备了不同离子交换度的CeY分子筛．运用电感耦合等离子发射光谱(ICP- AES)、X射线衍射(XRD)、N吸附等温线和氨气程序升温脱附(NH。．TPD)等方法对其进行表征，采用原位傅里叶 变换红~b(insituFTIR)光谱技术分别以吡啶和噻吩作为探针分子研究了Ce改性对Y型分子筛酸性能和催化转 化性能的影响规律．结果表明。Ce离子改性不改变Y型分子筛晶体的基本骨架，但改变其精细结构．分子筛改 性过程中Ce物种优先定位于方钠石(SOD)笼，随着稀土离子含量增大，逐渐 出现在超笼中．Ce离子交换过程 中产生一定量的Br6nsted(B)酸中心，且其量与强度随着Ce含量的增大均呈现先增加后平稳的趋势．同时，Ce 离子交换产生与非骨架铝物种和铈物种有关的两种强度不同的Lewis(L)酸中心，且两者均随着Ce含量的增大 而增大．噻吩吸附红外光谱表明。由于Ce离子改性产生的强B酸中心可导致噻吩在室温条件下即可发生质子 化反应，质子化的噻吩分子可进一步发生低聚反应．而稀土物种与B酸中心的协同作用有利于低聚反应的发生． 关键词： 原位傅里叶变换红外光谱：CeY；酸性： 噻吩；催化转化 中图分类号： 0643 ModulationoftheAcidityandCatalyticConversionPropertiesofY ZeolitesModifiedbyCerium Cations ZHANG Chang’ QINYu．Cai’ GAOXiong—Hou1 ZHANG Hai一1_ao M0 Zhou—Sheng。 CHUChun—Yu’ ZHANGXiao-Tong’ SONG Li—Juan11 (KeyLaboratoryofPetrochemicalCatalyticScienceandTechnologyofLiaoningProvince,LiaoningShiHuaUniversity,Fushun 113001，LiaoningProvince,P R．China； 2LanzhouPetrochemicalResearchCenter,PetrochemicalResearchInstitute，PetroChina CompanyLimited,Lanzhou730060,17R．China； CollegeofChemistryandChemicalEngineering,China UniversityofPetroleum (EastChina)，Qingdao266555，ShandongProvince，PR．China) Abstract：y-typezeoliteswithdifferentceriumioncontentwerepreparedbyliquidphaseionexchange(LPIE) andtheirstructuraIpropertieswerecha