Pr掺杂对V2O5-MoO3TiO2催化剂NH3-SCR反应活性的影响.pdfVIP

Vo1．36 高 等 学 校 化 学 学报 No．3 2015年 3月 CHEMICALJOURNALOF CHINESEUNIVERSITIES 523～530 doi：10．7503／cjc Pr掺杂对 V2O5-MoO3／TiO2催化剂 NH3·SCR反应活性的影响 晁晶迪 ，何 洪 ，宋丽云 ，房玉娇 ，梁全明 ， 张桂臻 ，邱文革 ，张 然 (1．北京工业大学区域大气复合污染防治北京市重点实验室， 2．绿色催化与分离北京市重点实验室 ，北京 100124) 摘要 采用溶胶一凝胶法制备了不 同Pr掺杂量的Pr60lrTiO 载体 ，并 以浸渍法制备了V05一MoO／Pr60lr TiO催化剂．活性评价结果表明，该催化剂在220～400oC范围内具有 良好的脱硝效率和N：选择性以及较 强的抗 s0：和HO性能．表征结果表明，掺杂Pr可以提高V：O一MoO，／Ti0：催化剂的比表面积、表面化学吸 附氧物种浓度、桥式硝酸盐物种和 BrtJnsted酸位数量，从而提高了催化剂上 NH 的选择性催化还原 (NH 一SCR)活性． 关键词 PT掺杂；VO-MoO ／TiO 催化剂；选择性催化还原；氨气 中图分类号 0643 文献标志码 A 氮氧化物(NO)是大气主要污染物之一，其排放引起的环境问题 13益严重，亟待解决．对于汽油 车污染控制而言，常用三效催化剂 消除NO的排放，而用于固定源NO排放的主流控制技术为NO 的选择催化还原(SCR)，常用的SCR催化剂为V2O5一WO3(MoO3)／TiO2体系．Zhong等 制备了非金 属元素 N，si，F和S掺杂的VO／TiO催化剂，研究发现，掺杂催化剂的比表面积增大，氧空位增加， NH，一SCR催化活性提高．Shu等 发现在w掺杂的Fe／TiO：催化剂中，Fe和w 的相互作用有利于催 化剂表面吸附氧物种浓度的增加，使其低温NH。一SCR活性增加．Shen等 将 Fe掺入 Mn—Ce／TiO 催 化剂中，催化剂表面的氧浓度增加，NH，的吸附能力增强，使Fe．Mn—Ce／TiO催化剂具有较强的抗SO 和H：O性能．催化剂载体 TiO 表面仅存在 Lewis酸位 J，将稀土元素 Ce 引入 ，可 以增加催化剂 表面的Brtinsted酸位，促进 SCR反应的进行．另外，CeO 具有储存和释放氧 (CeO2~ CeO一+x／ 202)的性能，可以促进NO氧化为 NO2，进而提高催化剂的NH．SCR活性 14]．Casanova等 ¨ 采 用浸渍法将稀土(ce，La，Nd和Pr等)钒酸盐负载到TiO：一WO，．SiO 载体上，使催化剂热稳定性提高， 并且可以抑制催化剂比表面积的降低．稀土元素Pr和 ce均为变价元素，其氧化物具有较强的储氧能 力 ，博J，可以使催化剂表面氧物种和氧空位增加．此外，稀土氧化物 (LaO 和 Pr6O )可以抑制高温 条件下TiO：由锐钛矿 向金红石相的转变 ¨ ． 基于稀土元素 Pr的特殊性能，本文考察了稀土元素Pr对VO一MoO／TiO：催化剂的NH ．SCR反 应活性的影响． 1 实验部分 1．1 试 剂 钛酸四丁酯 (TBOT，C．P．级)、冰乙酸(A．R．级)、偏钒酸铵 (A．R．级)和钼酸铵 (A．R．级)均购 自 天津市福晨化学试剂厂；乙醇(A．R．级)购 自北京化工厂；氧化镨(纯度99．9％)购 自AlfaAesar公司． 收稿 日期：2014—10-09．网络出版Et期：2015-01-30． 基金项 目：国家 自然科学基金 (批准号和北京市教委项 目(批准号：TJSHG201310005003)资助 联系人简介：何 洪，男，博士，教授，主要从事催化化学和纳米催化研究．E—mail：hehong@bjut．edu．cn 524