锆酸盐固化体的浸出性能研究.pdfVIP

全国危险物质与安全应急技术研讨会论文集 锆酸盐固化体的浸出性能研究★ 李倩，赖振宇，卢忠远 (四川省非金属复合与功能材料重点实验室一省部共建国家重点实验室培育基地， 四川绵阳621010) 摘要： (Ce02)作为原料，铈作为铀的模拟核索，采用固相反应工艺，制备锆酸盐固化体。采用X射线衍射(XRD)、 电感耦合等离子光谱发生仪(ICP)等分析手段，对锆酸盐固化体的物相及浸出性能进行研究。结果表 明：锆酸盐矿物的烧结温度较高，在1500℃以上；采用CaF2作为钙质原料，在煅烧温度为1500℃，保温3h 时能够合成结晶良好的锆酸盐矿物；锆酸盐固化体的浸出率均较低，可达到l旷数量级，其中在1450℃下保温 5h的C3固化体有最小的浸出率1．16x lO-O／g·(m‘·d)-1。 关键词：锆酸盐；固化；浸出 中图分类号：TL941 l引言 随着核工业及核技术应用的迅速发展，产生了大量的放射性废物。其中低中放废物的处理技术已经发 展较为成熟，但高放废物的处理技术仍是核废物处理的难点。由于高放废物放射性强，毒性大，半衰期长， 固化处理难度高，使其成为当今最受关注的放射性废物Ill。目前高放废物固化技术有玻璃固化和陶瓷固化 两大类【2】。玻璃固化技术是最早提出用来高放废物固化的，但其工艺非常复杂，．建设和运行投资极大，因 此目前世界上只有少数国家实现工业化运行。并且玻璃固化体有机械强度低，均匀性差等】缺点，也限制了 它的应用[3-5】。 而陶瓷固化是通过将高放核素与陶瓷基料混合，经煅烧，高温下的固相反应后，缓慢冷却得到稳定的 晶相陶瓷固化体【6】。法国、澳大利亚等国对该技术开展了大量研究，相比玻璃固化，陶瓷固化体的抗浸出性 能好，高温稳定性好，特别是它可以利用高放废液中的部分成分进行配方，直接进行固化，因此具有很好 的应用前景【7l。也由于陶瓷固化体的地质稳定性、化学稳定性、热稳定性、抗辐照稳定性等均优于玻璃固 化体，因此，采用人造岩石制备陶瓷固化体被认为是第二代固化高放废液的介质材料，其固化处理方法具 有很好的发展前景。利用稳定的人造岩石(矿物)，实现放射性核素的晶格固溶，特别适用于包容毒性大、 寿命长、放射性强、释热多的钢系HLW【8叫¨。其中对固化体基材的选择是陶瓷固化技术的重点，根据锆 基陶瓷的结构式，其对锕系元素有较好的包容量。因此本文对烧绿石结构的锆基陶瓷固化体进行研究，采 用铈作锕系废物的模拟核素进行研究锆基陶瓷的制备及其浸出性能，以期为该技术的应用提供一定参考。 2实验部分 2．1锆酸盐固化体的制备 根照不同的钙质原料和锆基陶瓷各自的化学计量比配制A、B、C三组配方，各组配方及编号列于表l 烧，并分别保温1h、3h、5h。 技大学先进建筑材料四川省重点实验室开放基金(07XZJ002) 作者简介：李倩(1988年出生)，女，硕士研究生，主要从事高放核废物固化研究。e-maih liqiongxiu@163．com 通讯联系人：姓名(1974年出生)，男，副教授，e-maih laizhenyu@swust．edu．cn 主!奏苣墓蚕耄莘孽耋萎至羹警塞耋囊量 蓁羹鬻鬟黧震霾雾羹 霾冀露囊鬟囊蓁蓁鋈鬻 雾墓龋冀冀鋈 i雾囊翰型羹薹羹霎妻藿鬻霎繁 雾闭国薹 |露!羹垂垂! 一圈刊歹匠羹爵塞蓁萋丽濂濯篓譬星萋 磁涮博甬蠢萎蔷i型备型篷翼霾鐾一型 蓁霎薹鋈羹霎委萋；囊墅蓁鬟蓁蓁雾塑 耋蓄囊箕羹蓁冀蓁羹冀蓁莛羹；蓁囊霪 篓丽萎蚕袋i蓁薹雾霎缝一雾薹；瑟霎萄