二氧化碳在金属-有机骨架材料中吸附的阶梯现象.pdfVIP

物理化学学~E(Wu／iHuaxueXuebao) M arch ActaP ．一Chim．Sin．2011，27(3)，553—558 553 [Article】 www．whxb．pku．edu．cn 二氧化碳在金属．有机骨架材料 中吸附的阶梯现象 安晓辉 刘大欢 仲崇立 f北京化工大学化学工程学院，计算化学研究室，北京100029) 摘要： 采用 巨正则系综蒙特卡~(GCMC)模拟方法，对二氧化碳在5种具有相同拓扑结构的金属一有机骨架材 #~,(IRMOFs)，即IRMOF-1，一8，-10，-14，一16中吸附产生的阶梯现象进行了详细的研究．结果表明：低温条件下， 孔径越大的IRMOFs越容易发生阶梯现象：发生阶梯现象的转变压力与能够发生阶梯现象的转变温度都与孔 径呈线性关系．此外，模拟结果进一步验证了二氧化碳分子之间的静 电作用力是阶梯现象发生的关键因素．这 些规律将为金属．有机骨架材料(MOFs)的设计和改性 以及二氧化碳在混合气体中的吸附分离提供有用的信息． 关键词： 吸附：二氧化碳： 金属一有机骨架材料：阶梯现象 中图分类号：O641：0647 SteppedBehaviorofCarbonDioxideAdsorptionin Metal—OrganicFrameworks ANXiao-Hui LIU Da·Huan ZHONG Chong-Li (LaboratoryofComputationalChemistry,SchoolofChemicalEngineering,BejiingUniversityofChemicalTechnolog34 Bejiing100029, R．China1 Abstract： GrandcanonicalMonteCarlo (GCMC)simulationswereperformedto studythestepped behaviors of carbon dioxide adsorption In the foIlowing five isoreticular metal-organic frameworks … MOFs)：IRMOF一1。．8。．10，一14，一16．Thesimulationresultsshow thatthesteppedphenomenonoccurs easilywhenthetemperatureiSIOW andtheporesizeiSIargefortheseIRMOFs．Thecriticalpressureand temperaturewherethesteppedbehavioroccursshow alinearrelationshipwiththeporesize．Theresults also furtherindicate thatthe electrostatic interactionbetweenCO2andCO2moleculesplaysa dominant role on the stepped behavior．A J『these findings may provide usefuIjnformation forthe design and modificationofMOFsf0rtheadsorptionandseparationofcarbondioxideingasmixtures． KeyW ords： Adsorption； Carbondioxide； Metal-organicframeworks； Steppedbehavior 1 引