stm图像单原子操纵的第一性原理方法的研究.pdf

摘 要 一个重要领域，被广泛地应用于许多学科，本论文利用基于密度泛函理论的第一性原 目的和内容． 在计算针尖电子结构之前，简单介绍了基于第一性原理的离散变分局域密度泛函 的成份对外偏压的极性、大小以及针尖和样品之间距离都较敏感．与过去理论计算结 轨道的成份变化很大．这一结果可以用来解释同一针尖在不同极性偏压下，人们获得 针尖原子的态密度具有非对称性．对计算结果作定性分析可知，利用这些针尖在不同 响针尖占据态，而电负性小的杂质金属原子对空态的影响大一些．}一，， …。 向． rner位时体系的电子结构．计算结果表明：ceo与衬底表面间存在很 单胞中A位和Co 强的相互作用，主要表现为共价性，只有很小的离子性；C60的价态密度和体系的总 电子导致C。。的LUMO态密度的峰位向费米能级处有一个小的挪动，吸附分子与衬底 间的相互作用使态密度的峰宽增大．首次成功地模拟出与实验观察到的STM图像． 模拟正偏压的STM图像为一个大且亮的五元环夕IDN两条小的亮环，隧道电流主要来 自吸附分子C。。的单键．负偏压的STM图像为四根平行亮条纹，出现这种内结构的 原因是吸附分子与si衬底间的相互作用调制了C60的电子结构．结合实验结果，第一 于该衬底表面少—一7·“ ， 在第五章中比较了C。。与不同金属表面(Ag和At)间相互作用的异同．／从吸附体 系中电荷转移效应和价态密度出发，利用DMol软件包研究这些体系的电子结构．理 论计算出来的屯荷转移量与实验观测值一致，Ceo吸附分子的价态密度能很好的反映 强的电荷转移效应，导致Coo的LUMO态密度部分占据且向费米能级处发生移动．而 形稍微少一些，彼此间的相互作用已有明显的共价成份，离子性不强． Ce。吸附在金 属表面的理论模拟STM图像与实验观察到的图像一致．户…“、一“、 在第六章和第七章分别研究了针尖和外电场在半导体和金属表面进行单原子操纵 与样品间距离较近时，利用两者间有较强的相互作用，能有效地降低脱出能能垒的高 度．外电场对体系脱出能的影响与其大小极性有关，当样品上所加正偏压增强时，脱 出能曲线高度单调下降，而外电场极性为负时，反而稍有增高．但仅考虑针尖和静电 操纵的其它机理．与半导体情形不同的是，在针尖与样品表面距离小于约9Bohr时，仅 外电场可眺进一步降低能垒，而处于负偏压条件下，不利于原子操纵．， 关键词：STM针尖，STM图像，单原子操纵，第一性原理方法，电子结构，C。o studiesonSTM First—principles images and single—atom ABSTRACT has intoan fieldof developedimportant Scauningtunnelingmici+oscopy(STMl and havebeen sinceitsintroduction Rohrer．Its tal byBinnig applications physics fields．Thisthesis our theoreticalstudiesfil methods． intovarious presents usingst—principles structuresof ofS11M consistsofthree electronic It parts：the