光(电)化学转工艺的环境应用基础研究.pdf

摘要 摘要 旋转光(电)化学转盘工艺作为一种新颖、应用前景广阔的水污染控制技术， 受到越来越多的重视和研究。本论文以旋转光(电)催化反应器作为研究目标， 将分别建立在具有不同微观纳米结构和材料特性的功能性二氧化钛光催化剂基 础上的光催化氧化技术与电化学氧化技术进行有机耦合。从技术原理上而言， 旋转光(电)化学转盘工艺实际上是在功能性二氧化钛旋转光催化电极上将传 统主相型光催化氧化技术、光学特性优良的新型薄膜光催化氧化技术和电学性 质优良的电催化氧化技术三者进行有机耦合，而所耦合的三种不同的催化氧化 过程在整个耦合降解／消解体系中具有完全不同的作用和意义。同时，以有机污 染底物染料甲基橙、罗丹明B以及化学需氧量(chemical demand,COD) oxygen 待测水样(包括模拟水样和实际水样两大类)作为研究对象，重点研究新型光 (电)化学转盘工艺的耦合工艺特性以及影响耦合工艺特性的主要试验参数， 在确定最佳实验工况的基础上对污染物的去除效果和去除规律以及COD检测效 果和检测规律进行动力学研究和机理分析。 本论文主要研究结论： ①具有良好表观形貌和结构特征、微观纳米结构均一性高、排列整齐的二氧化 钛纳米管阵列薄膜在有效阳极氧化面积为38cnl2的金属钛基体上被成功制 备，所制备的功能性光催化剂具有良好的光学、电学、光电化学和光电催化 特性，并可作为耦合旋转光化学转盘应用于旋转光(电)化学转盘工艺中； (D与以微观纳米结构均一性差、排列不整齐的二氧化钛纳米颗粒薄膜光电极 (0D n心瓜)为基础的耦合光电催化反应体系相比，以微观纳米结构均一性 商、排列整齐的二氧化钛纳米管阵列薄膜光电极(1DTNT仍)为基础的耦合 光电催化反应体系对目标污染底物的光电催化去除效果更好(在不同污染底 物初始浓度下甲基橙去除净增长率为7．6％-32．3％)； TNT用纳米光电极为基础的耦 (D在以微观纳米结构均一性高、排列整齐的1D 合光电催化反应体系对目标污染底物甲基橙的耦合光电催化去除过程具有良 好的稳定性和可重复性，同一个光催化剂重复利用10次之后其光催化降解速 率常数的变化幅度小于10％；相反地，甲基橙在以微观纳米结构均一性差、 摘要 排列不整齐的0D TNP／Ti纳米光电极为基础耦合光电催化体系的降解过程可 重复性较差，同一个光催化剂重复利用10次之后其光催化降解速率常数的变 化幅度大于30％； Tm爪为基础的降解体系相比，以1D ④在完全相同的实验条件下，与以oD 耵盯仍为基础的降解体系具有相对更好的光催化活性和污染底物去除效率； TNT伍 在不同污染底物初始浓度下，罗丹明B降解效率高出25-40％。以1D 为基础的降解体系具有相对较大的环境应用潜能，这主要是由1DTNT仍功 能性光催化剂优良的Uv光子利用效率、较高的光生载流子的量子效率以及 光生电子空穴对优良的分离、转移和利用效率共同所致； ⑤耦合光电催化消解体系具有良好的COD分析检测快速性、精确性、重现性和 L～，在 可靠性，在5．110min的检测周期内所获得的检测范围达到11500mg 30天检测时长内具有良好的分析结果稳定性(相对偏差小于5％)； (D通过强化待测水样中有机污染底物的光催化消解效率和弱化有效分析信号 的无效损失，耦合光催化消解体系分析测定技术可以获得高质量的分析信 号；在既定耦合光催化消解周期10min内获得一个较窄的、线性关系很好的