表面分子印迹化合物的制作与特性分析及计算机辅佐构设.docVIP

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  表面分子印迹化合物的制作与特性分析及计算机辅佐构设 --第一章绪论 1.1分子印迹技术及其应用研究 1.1.1分子印迹技术的发展概述 分子印迹学是源于分子识别理论而迅速发展起来的一门新兴交叉学科,它以超分子化学和高分子化学为基础,涉及了物理化学、材料化学、分子化学以及生物化学等多门学科[1,2]。分子印迹技术(tnolecularly imprinting techniques, MIT)最初源于20世纪40年代的免疫学,由Pauling首次提出的抗体形成学说中提到,抗体在形成时其三维结构会尽可能地同抗原形成多重作用位点,而抗原作为一种模板就会“铸造”在抗体的结合部位,这个理论为分子印迹技术奠定了基础。1949年,Dickeyosbach[6]等在《Nature》上发表有关茶碱分子印迹聚合物(molecularly imprinted polymers, MEPs)的报道后,对分子印迹的研究热度直线上升,并在 1997 年成立了分子印迹协会(society of molecular imprinting,SMI)。分子印迹是制备对特定目标分子具有特异性识别能力的高分子材料的过程,目标分子又称为模板分子或印迹分子。分子印迹技术是指制备对某一特定目标分子具有特异预定选择性的高分子材料的技术,这种高分子材料称为分子印迹聚合物。洗去目标分子后,能在分子印迹聚合物中留下在形状、大小、以及识别位点都与目标分子相匹配的空穴,该空穴能够重新识别目标分子。分子印迹技术有三大特点:(1)预定性,即可以根据不同的目标分子制备不同的MIPS,以满足不同的需求;(2)特异识别性,即MIPS可以专一性识别特定的模板分子;(3)实用性,可与酶和底物、抗原和抗体、受体和激素等天然分子识别系统相比拟,由于是化学方法合成,又有天然分子识别系统所不具备的抗恶劣环境的能力,表现出高度为定性和长期反复使用的特点。目前,MIT已成为国内外研究的热点之一,随着MIT的不断成熟,其在固相萃取、手性分离、色谱分析、仿生传感、药物发展和模拟酶催化等领域中有重要的应用前景近二十年来,随着超分子化学、高分子化学、生物化学、量子化学和计算机技术等学科的深入发展,MIT在聚合物制备方法、印迹识别机理、分子模拟理论探讨及其在医药、环境和食品科学等多个领域的应用研究取得了飞跃性的成就,特别是在分析化学方面的应用。 1.1.2分子印迹的基本原理 分子印迹聚合物主要制备过程一般包括三个过程:(1)根据模板分子选择合适的功能单体,并在致孔剂的作用下使模板分子和功能单体通过官能团之间的氧键、共价键、静电引力以及范德华力等相互作用形成复合物;(2)加入交联剂,在引发剂的作用下引发单体进行光聚合或热聚合,使模板分子被包裹在庞大的网结构的高分子聚合物中。(3)采用物理或化学方法将模板分子从高分子材料中洗脱出来,在模板分子所在的空间位置留下一个在形状、结构和官能团都与模板分子匹配互补的空穴,因此,分子印迹聚合物是根据模板分子“量身定做”的。根据模板分子与单体结合方式的不同,印迹技术可分为共价印迹、非共价印迹和结合印迹法三种形式。(1)共价印迹法又称为预组装法,是指模板分子与单体之间是通过可逆共价键相互作用形成的复合物,在通过交联剂的作用形成高分子聚合物。由于单体与模板分子所形成的配合物十分稳定,所以模板分子的去除需要通过化学方法使共价键断裂,从而得到相应的分子印迹聚合物[16]。目前在共价印迹法中常用的功能单体硼酸酯、缩醛酮、二硫化物、西夫碱、酷和螯合物等。其中硼酸酯是最常用的功能单体,只是由于硼酸酷能与二醇迅速达到平衡,其平衡速度可以非共价键作用相当于非共价键的相互作用。通过预组装法制备的分子印迹聚合物在空间位置上具有精确固定的结合基团,故所制备的分子印迹聚合物对目标分子具有较高的特异性识别和结合能力。并且该方法可以在高温、高极性溶剂以及高或低pH等较宽的条件下进行。但此法亦存在缺点,例如较难合成模板与单体的配合物,同时经济损耗大。此外,在分子识别和再生过程中结合和解离速度相对较慢,结合动力学差,不适合快速识别分析,并且达到热力学平衡的时间较长[17]。 第二章苯酣表面分子印迹聚合物的制备及其吸附性能评价 苯酷对环境有严重危害,对人体皮肤、點膜等有强烈的腐烛作用,可以抑制中枢神经和损害肝肾功能。炼油、炼焦、石油化工等工业废水、废气和废蜜的随意排放以及苯酌的泄漏事故等均能使苯紛进入环境中,通过生态循环污染食物链,最终可能危害人体健康[99]。美国国家环保局关于酷的标准中明确指出,当苯粉的浓度超过2.56 mg/1时,会使淡水水生生物产生慢性中毒。该类化合物对人体产生危害的最低浓度是3.5 mg/1。目前,吸附分离法因为操作简单、成本低等优点受到越来越多关注。但是,常见的吸附剂,选择性差、吸附容量低,因

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