la0.6prsr0.4nio4电极的极化处理对其电化学性能影响-effect of polarization treatment of la 0.6 prs 0.4 nio 4 electrode on its electrochemical performance.docxVIP

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la0.6prsr0.4nio4电极的极化处理对其电化学性能影响-effect of polarization treatment of la 0.6 prs 0.4 nio 4 electrode on its electrochemical performance

答辩日期:2014 年 6 月授 予 学 位 单 位:哈尔滨工业大学Clas sifi ed Ind ex : TM 911 .4 U. D.C: 54 1.1 36Dissertation for the Master Degree in ScienceEFFECT OF ELECTROCHEMICAL PERFORMANCE OF La0. 6 PrSr0. 4NiO4 ELECTRODE UNDER POLARIZATION CONDITIONCandidate:WuYanYanSupervisor:Prof. Huang Xiqiang Academic Degree Applied for:Master of Science Speciality:Condensed Matter PhysicsAffiliation:Department of PhysicsDate of Defence:June, 2014Degree-Conferring-Institution:Harbin Institute of Technology摘 要阴极作为固体氧化物燃料电池(SOFC)的重要组成部分,在整个电池的性能 起着重要的作用。近几年针对 K2NiF4 型类钙钛矿结构的 La0.6PrSr0.4NiO4(LPSN) 材料的研究取得了很大的进展。LPSN 材料具有 AO 岩盐层以及 ABO3 钙钛矿层在 空间交替排列组成的层状结构,它在中温区具有较高的混合离子-电子电导率,对 氧的氧化还原反应也有较强的催化能力,是一种颇具潜力的中温 SOFC 电极候选 材料。LPSN 作为阴极电极在 SOFC 中正常工作时处于极化状态,即有电流通过电极 进出电解质,同时在电极上发生电化学反应。为了研究 LPSN 电极在 SOFC 和固 体氧化物电解池(SOEC)中长时间工作对电极的电化学性能影响,本论文采用三 电极法测试电极的电化学性能。在整个电池制备过程中,选择与 LPSN 热膨胀系 数相匹配的 Ce0.9Gd0.1O1.95(GDC)作为电解质,对电极和参考电极选择金属 Ag。 在相同的温度和气氛条件下以相同电流密度的阳极电流和阴极电流分别对 LPSN 电极进行极化处理,每隔一段时间测试一次电极的电化学性能。利用溶胶-凝胶法合成 LPSN 和 GDC 粉体材料,LPSN 粉体预烧温度分别选择 900?C 和 1050?C。在 GDC 电解质上新制备的 LPSN 电极在 700?C 退火 55h,退火 前测试得的电极极化电阻为 0.31Ωcm2,退火 55h 时测得的极化电阻为 0.90Ωcm2, 增加了 190%;与此同时,欧姆电阻也从 1.36Ωcm2,增加到 1.62Ωcm2,增加了 19%。 阻抗谱的测试结果表明,欧姆电阻和电极的极化电阻都随退化时间的延长而增大。 这意味着 LPSN 电极的电化学性能退化。扫描电镜(SEM)形貌观测结果表明, 经长时间退火的 LPSN 电极颗粒发生明显长大,团聚增多。因此降低了电极与电 解质的有效接触面积,从而导致了欧姆电阻和极化电阻的上升和电极性能的衰退。LPSN 电极在通入阴极电流密度 417mAcm-2 处理 55h 后,测得的极化电阻由0.35Ωcm2 增加到 0.84Ωcm2,增加了 140%。欧姆电阻由最初的 1.44Ωcm2 增加到1.85Ωcm2,增加了 28%。此结果表明,阴极极化处理也会导致 LPSN 电极性能降 低,但与相同条件下的开路退火处理相比,阴极电流处理后的 LPSN 电极极化电 阻增加幅度放缓。SEM 结果表明,经过阴极电流处理的 LPSN 电极颗粒大团聚发 生碎化消失,说明阴极电流处理有助于抑制电极在长时间高温状态下的晶粒增长; 同时,由于颗粒碎化造成的接触不牢固会导致电极与电解质接触界面欧姆电阻的 明显增加。-I-模拟 SOEC 工作条件的阳极电流极化处理 LPSN 电极后,极化电阻由 0.39Ωcm2 增至 0.52Ωcm2,增加了 33%;欧姆电阻在阳极电流处理过程中始终保持在 1.11Ωcm2 左右。此结果表明,阳极极化处理仅会导致 LPSN 电极的极化电阻增加和电化学 性能有所降低,对欧姆电阻则无明显影响。电镜结果显示经过阳极电流处理后的 电极颗粒大团聚消失,颗粒明显变小,电极/电解质保持良好的接触状态。综上所述,对比相同温度和时间下的退火和电极极化处理,阳极电流处理的 欧姆电阻和极化电阻增加幅度都远远小于退火和阴极极化电流处理,因此 LPSN 是一种很有潜力的 SOEC 的阳极材料。关键词:LPSN 电极;退火;阳极电流;阴极电流;电化学性能;-II-AbstractCathode plays a key role of electrochemical

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