la2ce1xzrx2o7陶瓷的制备及其热物理性能-preparation and thermophysical properties of la 2c e1 xzr x2 o7 ceramics.docxVIP

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2018-05-27 发布于上海
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la2ce1xzrx2o7陶瓷的制备及其热物理性能-preparation and thermophysical properties of la 2c e1 xzr x2 o7 ceramics

摘要热障涂层（TBCs）是利用陶瓷材料优越的耐高温、抗腐蚀和低导热性能，以涂层的方式将陶瓷与金属基体相复合，提高金属热端部件的工作温度，增强热端部件的抗高温氧化能力，延长热端部件的使用寿命，提高发动机效率的一种表面防护技术。目前广泛应用的氧化钇部分稳定的氧化锆(YSZ)热障涂层材料的长期最高使用温度不能超过1200℃，在冷却过程中由于相变产生单斜相而发生体积膨胀，从而导致涂层失效。然而，下一代高性能航空发动机热障涂层材料的长期使用温度必须超过1200℃，因此，研究新型热障涂层材料已成为研制下一代高性能航空发动机的关键课题。本文针对以上要求合成了一种La2(Ce1-xZrx)2O7(x=0,0.15,0.3,0.45,0.5,0.6,0.7,0.75,0.9,1)陶瓷，并对其高温相稳定性、腐蚀性能，及其块材的热膨胀系数、热导率和断裂韧性等性能进行了研究。以氨水为沉淀剂采用共沉淀法制备的陶瓷粉末烧结后所得陶瓷块材中，La2(Ce0.3Zr0.7)2O7的理论密度(6.20g/cm3)大于La2Zr2O7的理论密度(6.02g/cm3)，La2(Ce0.5Zr0.5)2O7中的La2Zr2O7相的理论密度要大于纯的La2Zr2O7相，La2Ce2O7相的理论密度要小于纯的La2Ce2O7相。另外，La2(Ce1-xZrx)2O7陶瓷粉末中La2Ce2O7相和La2Zr2O7相的晶格常数的变化趋势与La2(Ce1-xZrx)2O7陶瓷粉末中La2Ce2O7相和La2Zr2O7相的理论密度的变化趋势一致，随着x由1减小到0.5，La2Zr2O7相的晶格常数逐渐增大，随着x由0增大到0.5，La2Ce2O7相的晶格常数逐渐减小。随着x值增加，缓解了La2Ce2O7陶瓷块材在190℃和400℃之间的热膨胀系数突然降低的情况，当x=0.7时，不出现热膨胀系数突然降低的现象。La2Ce2O7、La2(Ce0.7Zr0.3)2O7、La2(Ce0.5Zr0.5)2O7、La2(Ce0.3Zr0.7)2O7、La2Zr2O7陶瓷块材在400-1350℃的温度范围内的线膨胀系数分别为12.23×10-6K-1,11.76×10-6K-1，10.29×10-6K-1,9.62×10-6K-1和8.92×10-6K-1。并且在整个测试温度范围内，La2(Ce0.3Zr0.7)2O7陶瓷块材的热膨胀系数比La2Zr2O7高出约11%。陶瓷块材的烧结速率在1400℃保温阶段随着时间的变化而变化。La2Ce2O7、La2(Ce0.7Zr0.3)2O7、La2(Ce0.5Zr0.5)2O7、La2(Ce0.3Zr0.7)2O7和La2Zr2O7烧结速率通过计算分别为2.08×10-7s-1,2.19×10-7s-1，2.01×10-7s-1,1.13×10-7s-1和1.53×10-7s-1,La2(Ce0.3Zr0.7)2O7陶瓷块材的抗烧结性能最好。并且当温度为900℃时，La2(Ce0.3Zr0.7)2O7、La2(Ce0.5Zr0.5)2O7、La2(Ce0.7Zr0.3)2O7和La2Ce2O7的热导率依次为1.07W·m-1·K-1、1.12W·m-1·K-1、1.14W·m-1·K-1和1.11W·m-1·K-1，La2(Ce0.3Zr0.7)2O7具有最低的热导率。另外，La2Ce2O7、La2(Ce0.5Zr0.5)2O7和La2(Ce0.3Zr0.7)2O7陶瓷块材在1450℃经过长时间热处理后具有很好的高温相稳定性，且La2(Ce0.5Zr0.5)2O7和La2(Ce0.3Zr0.7)2O7陶瓷块材具有较好的抗烧结稳定性，使I得La2(Ce0.5Zr0.5)2O7和La2(Ce0.3Zr0.7)2O7陶瓷块材在1450℃长期热处理后显微硬度和断裂韧性有较大提高。本文将V2O5及Na2SO4与V2O5组成的混合盐涂覆在陶瓷表面，在800℃-1000℃之间研究熔盐对陶瓷块材的热腐蚀行为，并通过XRD，SEM及EDS三种检测手段获得其腐蚀机理。当腐蚀剂为V2O5时，La2Ce2O7、La2(Ce0.5Zr0.5)2O7、La2(Ce0.3Zr0.7)2O7与V2O5发生的腐蚀反应遵循路易斯酸碱平衡机制，腐蚀过程中主要腐蚀La2O3，最低限度的腐蚀CeO2和ZrO2。La2Ce2O7与V2O5的腐蚀反应过程中，当腐蚀温度为800℃时，主要产物腐蚀产物为La(VO4)(CeO2固溶到LaVO4中形成的固溶体)；当腐蚀温度为900℃时，主要产物为LaVO4和CeO2，当腐蚀温度为1000℃时，主要产物为LaVO4和CeO2，还有一少部分La(VO4)。La2(Ce0.5Zr0.5)2O7与V2O5的腐蚀反应过程中，当腐蚀温度为800℃和900℃时，主要