改性介孔碳材料制备及其在光催化苯乙烯环氧化中应用-preparation of modify mesoporous carbon materials and its application in photocatalytic epoxidation of styrene.docxVIP

改性介孔碳材料的制备及其在光催化苯乙烯环氧化中的应用亢方方（无机化学）摘要：有序介孔碳材料，由于其具有高的比表面积、大的孔容、良好的导电性等特点使得它们在吸附、分离、特别是在催化反应中发挥着极其重要的作用。SBA-15是一种经典的介孔分子筛载体，已被成功用于多种催化剂的载体。由于硅基介孔分子筛SBA-15的孔壁中存在大量的微孔，当碳的前躯体充满介孔孔道时，又可以通过微孔相连，在通过碳化、去除模板剂后形成的介孔碳材料仍然很好的保持了模板剂原有的微观结构。因此，以SBA-15为模板剂制备出的介孔碳材料几乎具有SBA-15的一切优越特性。本论文选择了有序介孔碳材料为主要的研究对象，采用硬模板法和浸渍法制备了金属负载的有序介孔碳材料，并分别将和成的复合材料应用于苯乙烯的选择性氧化反应中，两种复合催化剂都表现出优越的催化性能。论文的主要工作及结果如下：1.一系列复合催化剂TiO2-CMK-3的制备及应用通过一种简易的硬模板法制备了有序介孔碳，即硅/P123三嵌段共聚复合物经盐酸处理后，再加入碳源蔗糖经碳化和除硅处理合成了有序介孔碳。CMK-3类型的介孔碳材料通过反向复制模板SBA-15得到，锐钛矿型的二氧化钛催化剂通过一种简易的方法嵌入介孔碳材料CMK-3的孔道中形成了一系列的TiO2-CMK-3复合催化剂，采用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜等测试方法对其进行表征，结果表明合成的介孔碳及其复合材料具有高度有序性，且TiO2均匀的分散在CMK-3孔道中。在用H2O2为氧化剂的苯乙烯环氧化测试中研究了催化剂用量、反应时间、酸碱度等因素的影响，实验表明：当加入5mmol苯乙烯、18mmolH2O2、5ml丙酮、0.2g催化剂、0.24mmol3wt%HCl时，苯乙烯的转化率为27.1%，苯基环氧乙烷的选择性达到了91.4%。2.V-CMK-3介孔材料合成及其应用通过硬模板法以正硅酸乙酯为硅源,表面活性剂三嵌段共聚物P123为模板水热合成介孔分子筛（SBA-15）。以介孔硅材料SBA-15为模板，蔗糖为碳源，合成介孔碳（CMK-3），以NH4VO3为钒源合成一系列负载型催化剂（V-CMK-3）,并借助X射线衍射(XRD)、红外光谱（IR）和紫外光谱(UV-Vis)等表征手段对V-CMK-3进行表征。研究结果表明,V-CMK-3具有介孔分子筛的结构特征，钒均匀分散在CMK-3孔道中。关键词：介孔碳，金属负载，苯乙烯，环氧化Modificationoforderedmesoporouscarbon:SynthesisandapplicationforphotocatalyticepoxidationofstyreneKangFangfang(InorganicChemistry)Abstract：Orderedmesoporouscarbons,designatedasCMKmaterialsowingtohighsurfacearea,largeporesize,andelectronicconductivitymaketheminterestingforapplicationsinadsorption,energystoragedevices,especially,incatalysis.SBA-15isaclassicmesoporousmolecularsieve,Ithasbeensuccessfullyusedinavarietyofcatalystcarrier.Duetotherewerealotofholeinthewallofsilicon-basedmesoporousmolecularsieveofSBA-15.Whenthecarbonprecursorfilledinthemesoporouschannel,itcanbelinkedtogetherthroughmicroporous.Afterthematerialundergoofcarbonization、removalofthetemplateagent,themesoporouscarbonmaterialstillkeeptheoriginaltemplateagentmicrostructure.Therefore,SBA-15asatemplateagentforthesynthesisofmesoporouscarbonmaterialhasalmosthaveallthesuperiorcharacteristicsofSBA-15.Thispaperchosetheorderedmesoporouscarbonmaterialsasthemainobjectforstudyusingthehardtemplemethodandimpregnatio