固体氧化物燃料电池阳极制备、优化和氢氧化动力学研讨.pdfVIP

摘要 摘 要 掺杂的 LaGaO3 系列钙钛矿氧化物具有高的氧离子电导率与较好稳定性，是 一种优异的潜在中温固体氧化物燃料电池(ITSOFC) 电解质材料。由于以镓酸镧为 电解质ITSOFC 的研究时间较短，与镓酸镧电解质具有相容性的阳极材料的开发 是镓酸镧体系ITSOFC 的重要研究课题。本文制备、优化出了高性能的镍-镓酸 镧复合阳极体系，并利用多种电化学技术对电极上的氢氧化反应动力学进行了研 究。 制备了多种镍-镓酸镧复合阳极，并采用系列锶、镁、钴掺杂的镓酸镧为电 解质、Sm Sr CoO (SSC)-La Sr Ga Mg Co O (LSGMC5)为复合阴极，组 0.5 0.5 3 0.8 0.2 0.8 0.15 0.05 3 装了相应的单电池。利用极化、交流阻抗等电化学技术对阳极的电化学性能进行 了研究，并测试了相应电池的功率输出特性。实验结果表明，电极的性能显著依 赖于电极的烧结温度，电极的最佳焙烧温度为1473 K 左右。复合电极中镓酸镧 电解质粉末的种类及含量对电极的性能有显著影响，在考察的 La Sr Ga Mg Co O (LSGMC, x0.085)系列掺杂物中，镍-镓酸镧复合阳极 0.8 0.2 0.8 0.2-x x 3 的性能随电解质粉末中钴含量的增加而增加，复合阳极中镓酸镧粉末的最佳含量 为 25wt% 。复合电极所负载的电解质对电极性能影响显著，在 La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3 (LSGM9182) ， LSGMC5 ，La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.115Co0.085O3 (LSGMC8.5)系列电解质中，电极的性能随着电解质中钴含量的增加而显著增加。 镍-镓酸镧复合阳极对于氢及甲烷均具有较好的催化活性，但以甲烷为燃料时电 池的输出功率密度略低于氢。 首次开发出高性能的 Ni-Fe-镓酸镧复合阳极，发现在镍-镓酸镧复合阳极中 掺杂铁，可以显著提高镍-镓酸镧复合阳极的性能。其中，Ni/Fe 比例为 8:2 的 Ni8-Fe2-镓酸镧复合阳极有最好的性能。通过对电极组成以及电解质的优化，开 发出了高性能的Ni8-Fe2-LSGMC8.5 / LSGMC8.5 / SSC- LSGMC5 电池，该电池 在1073K、以含室温下饱和水蒸气的氢为燃料、氧为氧化剂的条件下，最大功率 -2 密度可以达到1.04 W·cm 。 首次系统研究了负载于氧迁移数接近于 1 的 La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.2O3 (LSGM8282) 电解质上不同Fe 含量的 Ni-Fe-LSGMC8.5 复合阳极的氢氧化动力 学。考察了不同氢分压、水分压，不同温度下的动力学特性。发现Ni-Fe-LSGMC8.5 I 摘要 复合阳极在1073K、含3%H O 的氢气氛下，氢氧化反应速率的氢分压级数为1， 2 水分压级数为0 ，氧活度的级数为1，表明反应可能受吸附氢与吸附氧的化学反 应控制。反应动力学随温度、电极中Fe 含量发生变化。电极中掺入Fe 之后，活 性提高的主要原因可能是改变了电极活性区域上氧的吸附特性以及电极催化活 性。 关键词：镍-镓酸镧阳极；动力学；氢氧化 II 摘要 Abstract Doped LaGaO3 perovskites exhibit high oxygen ion conductivity and good stability, which is a kind of