二甲醚选择性转化制芳烃-selective conversion of dimethyl ether to aromatic hydrocarbons.docxVIP

摘要我国石油资源短缺，煤炭资源丰富，煤炭是中国能源的基石，为了更好的利用我国现有的煤炭资源，我们要大力发展煤炭转化技术。煤经二甲醚合成各种芳烃是煤转化的一个重要分支，发展该技术不仅能为煤炭资源的利用提供了一个新的途径，同时也为一些石油下游产品找到替代原料，减少我国对石油资源的依赖性，保证国家的能源安全。本文首先对二甲醚在无负载HZSM-5上的芳构化反应进行研究，考察了反应温度、载体硅铝比、催化剂酸性等因素对催化剂性能的影响。通过对乙烯、乙烯-水、二甲醚在不同孔径分子筛上的转化进行研究，初步探讨二甲醚芳构化的反应历程。文章还考察了二甲醚在Zn-和Ni-改性的HZSM-5上的芳构化反应以及反应温度等因素对催化性能的影响。最后对二甲醚在H-beta分子筛上的转化进行研究。具体的结果如下：1.热力学分析结果表明，在550K到800K的温度范围内，二甲醚反应生成C6～C9芳烃的吉布斯自由能均为负值，说明这些反应在该温度范围内能自发进行。二甲醚的芳构化反应为放热反应，其平衡常数随温度升高而减小。因此，升高反应温度不利于芳烃的生成。2. 反应温度为360℃时，二甲醚在HZSM-5上转化得到的芳烃含量约占50 %左右，且以轻质芳烃为主，表明HZSM-5对二甲醚具有一定的芳构化性能。实验表明，升高反应温度，芳烃的含量略有升高。这与热力学计算结果相悖，说明二甲醚的芳构化过程并非由热力学控制的，温度的