太湖梅梁湾和胥口湾沉积物中多溴联苯醚沉积记录及环境安全性研究.docVIP

太湖梅梁湾和胥口湾沉积物中多溴联苯醚沉积记录及环境安全性研究 　　摘要在充分查阅太湖流域的人物历史,地理地貌,社会经济发展的基础上,利用高分辨的沉积记录,通过分析测定太湖上、下2个典型湖湾(梅梁湾和东山胥口湾)沉积钻孔多溴联苯醚垂直分布和含量特征,以210Pb测年建立相应时间标尺,重建太湖PBDEs的沉积历史,对太湖沉积物中PBDEs环境风险做了评价,以期为制定太湖水污染综合治理方案中尚缺的沉积物中PBDEs部分的治理提供一些科学依据。对于其它区域湖泊的研究也将有借鉴价值。 　　关键词多溴联苯醚;太湖;沉积物;区域地球化学循环 　　中图分类号X522文献标识码A文章编号1673-9671-(2010)081-0112-03 　　 　　太湖地区是我国长江下游重要的古文化发源地,约6-7kaB.P.时有人类居住。公元前12世纪,周太子之子泰伯、仲雍为让位而奔江南,建“勾吴”,为吴之始称。公元前221年,秦始皇统一中国,设立吴县,一直沿袭。进人隋庸,全国经济的重心逐渐移至南方,太湖流域的经济进入了飞速的发展阶段。在安史之乱引起的我国人口第三次大南迁后,太湖流域人口及耕地总数又有了提高,粮食产量大幅增长,有了“苏湖熟,天下足”的说法。太湖流域的区域中心城市苏州入明后随着区域经济的高涨而更显繁荣,时人有“天下财货莫盛于苏州”的赞叹。建国后太湖流域包括的江苏、浙江、安徽和上海三省一市,总面积为36500km2,占全国国土面积的0.38%。是我国人口和城镇最为密集的经济发达地区。2003年太湖地区以占全国不到0.4%的土地面积、3%的人口,创造了占全国13%的国内生产总值。太湖流域人均GDP已超过4000美元,相当于世界中等发达国家水平,全流域呈现出良好的发展态势在我国经济发展中举足轻重。 　　多溴联苯醚(polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)共有209个异构体,是目前使用最广泛的一种非反应性型溴代阻燃剂,由于其优异的阻燃性能,作为添加剂被广泛地添加于塑料、电子产品、绝缘体和纺织品、家具等中。 　　X+Y〈=10 　　工业产品的PBDEs由催化剂中的BDE产生,主要为五溴代(penta-)、八溴代(octa-)和十溴代(deca-)联苯醚,也包含其它种类的PBDEs(表1)。 　　由于PBDEs以非反应性型添加剂添加使用,与被添加物质之间没有形成化学键的作用,因而易于从产品中迁移出,通过分子扩散、生产添加、垃圾燃烧、废物回收再加工过程等进入环境中,易吸附于颗粒物和沉积物中在环境中做长距离迁移,1987年Janmn等根据PBDEs在波罗地海、北海和北冰洋的食鱼鸟类和哺乳动物组织样品检出,首次提出PBDEs是一类全球性的污染物。大气、水体、沉积物、土壤、室内空气等环境介质,以及鱼体、人体血浆和乳汁、脂肪组织和海洋生物等生物和非生物样本中均检测到PBDEs,据估计释放到环境中的PBDEs.已至少达26000吨,且呈逐年增加的趋势。PBDEs对哺乳动物(小鼠)的毒性实验表明其具有减少甲状腺荷尔蒙甲状腺素的数量,增加肝/体量比,减少体内胸腺素的重量,减少免疫球蛋白(IGg)的数量等副面影响作用29。某些低溴的联苯醚可干扰甲状腺激素30、使神经系统紊乱和生物体发生突变,并具有雌性激素效应,毒性的数量级与PCBs和PCDD/Fs相同。但目前尚未列入我国环境监测体系之中,历史监测资料较少。 　　本文通过对湖泊沉积物进行高分辨率、多指标综合研究,分析PBDEs区域地球化学循环,对于评价社会经济发展过程中人类活动对自然环境的影响,以及环境风险具有重要意义。 　　1研究方法 　　1.1样品采集、定年 　　沉积钻孔X3N(31°16′07′′N,120°39′75′′E)和M5N(31°48′38′′N,120°20′18′′E)于2002年5月分别采自太湖胥口湾和梅梁湾。用非扰动沉积物采样器(Beeker型,荷兰)钻取水底沉积物,野外现场以0.5cm间隔分样,样品-20℃冷冻保存(约3年)至分析。 　　沉积柱定年工作在中国科学院南京地理与湖泊研究所完成,仪器为美国EGG Ortec公司高纯锗井型探测器(Ortec HPGe GWL)与Ortec919型谱控制器和IBM微机构成的16孔道多道分析器。采用210Pb同位素定年法,获得钻孔X3N和M5N的平均沉积速率分别为0.21cm?a-1和0.30cm?a-1(图1)。 　　1.2PBDEs的分析及质量保证 　　样品经冷冻干燥研磨过筛后称取适量,加入回收率指示物13C-PCB141和PCB209,经索氏抽提浓缩分离净化。仪器分析采用Trace DSQ气质联用仪依据特征离子和色谱保留时间定性,与标准物质的质谱图和质谱库(Wiley)内标准质谱图进行