TiN浸渍-热分解法制备纳米二氧化钛及钌钛复合氧化物-物理化学专业论文.docxVIP

摘要 摘要 万方数据 万方数据 TiN 浸渍-热分解法制备纳米二氧化钛及钌钛复合氧化物 摘 要 本文采用 TiN 浸渍-热分解法，以 TiN 纳米粉体为反应前驱体，制备了金红 石相 TiO2 以及一系列的钌钛复合氧化物(Ti1-xRuxO2，x=0.1，0.2，0.3，0.4，0.5， 0.6，0.7)纳米粉体。通过 X 射线粉末衍射(XRD)、X 射线能谱(EDS)、透射电镜 (TEM)、比表面积测试(BET)、极化曲线、循环伏安曲线等测试手段对其成分、 结构、形貌和电催化性能以及稳定性进行了表征，并采用热重-差式扫描量热法 (TG-DSC)研究了浸渍预处理前后 TiN 纳米粉体的气-固相反应和 Ti1-xRuxO2 氧化 物固溶体的形成过程。这对于 SPE 膜电极技术以及发展新型燃料电池电催化剂 体系具有重要的理论意义和应用价值。本文的研究结果如下： TiN 浸渍-热分解法制备金红石相 TiO2： XRD、TEM、BET 分析表明，在氧化温度为 350~550℃时，TiN 纳米粉 体直接氧化生成以锐钛矿相为主的 TiO2，而经过盐酸-正丁醇混合液浸渍预处理 后，在 380℃空气中，TiN 纳米粉体氧化生成以金红石相为主的 TiO2。用盐酸与 正丁醇体积比为 1:7 的混合溶液浸渍时，可以得到粒径 16nm 分散良好的棒状金 红石相 TiO2 纳米粉体。盐酸是 TiN 纳米粉体低温氧化生成金红石相 TiO2 的根本 原因，正丁醇的存在有助于抑制产物纳米 TiO2 的团聚。 (2)TG-DSC 分析表明浸渍后的 TiN 在 373℃时开始氧化直接生成了金红石相 TiO2，没有经历热氧化中锐钛矿相向金红石相转化的过程。 TiN 浸渍-热分解法制备 Ti1-xRuxO2： (1) XRD 和 TEM 表征显示 Ti1-xRuxO2 是以固溶体形式存在的金红石相纳米棒 状粉体，具有较好的分散性，粒径分布从十几纳米到几纳米。导电性能测试显示， Ti1-xRuxO2 纳米粉体电阻率小，具有良好的导电性能。EDS 分析表明，制备的 Ti1-xRuxO2 复合氧化物中含有 Cl 原子，这表明一定数量的 Cl 原子取代了氧原子 的位置，增加了晶体的氧缺陷。 (2) TG-DTG 和 TG-DSC 曲线表明，TiN 在第一次浸渍后就完全氧化生成了 金红石相 TiO2，而 RuCl3·3H2O 氧化生成金红石 RuO2 并固溶到 TiO2 晶格中这两 个过程始终贯穿在整个氧化过程中，并且 RuCl3·3H2O 氧化生成金红石 RuO2 并 固溶到 TiO2 晶格中这两个过程是同时发生的。 1 (3) 对 Ti0.7Ru0.3O2 纳米粉体的电化学测试表明 Ti0.7Ru0.3O2 对电解析氯有较好 的电催化活性，而对电解析氧的催化活性相对较差。在 0.1mol·L-1 HCl 溶液中循 环伏安测试表明 Ti0.7Ru0.3O2 纳米粉体具有良好的稳定性。 关键词：TiN 浸渍-热分解; 金红石相; 二氧化钛; 钌钛复合氧化物; 电催化 Abst Abstract The synthesis of nano titanium dioxide and ruthenium-titanium composite oxide from TiN via impregnation-thermal decomposition method Abstract In this paper, nano-powder of rutile TiO2 and ruthenium-titanium composite oxides with different Ru mole ratios (Ti1-xRuxO2, x=0.1, 0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6, 0.7) were synthesized from TiN nanoparticle precursors via impregnation-thermal decomposition method. The structure, composition, morphology, electrocatalysis activity and stability of as-synthesized samples were characterized by X-ray diffraction (XRD), energy dispersive spectrometer (EDS), transmission electron microscopy (TEM)， Brunauer-Emmett-Teller (BET)，polarization curve and cyclic v