掺杂锰铈的钛基催化剂低温催化还原NO的研究-环境科学与工程专业论文.docxVIP

西安建筑科技大学硕士学位论文 西安建筑科技大学硕士学位论文 西安建筑科技大学硕士学位论文 西安建筑科技大学硕士学位论文 万方数据 万方数据 万方数据 万方数据 掺杂锰铈的钛基催化剂低温催化还原 NO 的研究 专 业：环境科学与工程 研 究 生：徐 颖 指导教师：黄学敏 教授 摘 要 NOX 是大气污染物中较典型的一种，其排放量的积累会加剧各类环境问题带 来的负面影响。在诸多脱硝技术中，工艺成熟、成效较好的选择性催化还原脱硝 手段被推广应用到净化实际火电厂烟气中。低温 SCR 作为 SCR 技术中最具代表 性的脱硝方式，引起了越来越多的研究和关注。低温 SCR 技术其重点和中心是低 温催化剂。锐钛矿型 TiO2 具有稳定的化学性质，抗硫性较好，硫酸盐在其表面的 沉积稳定性相对较弱。Mn 主导催化剂的活性，Ce 则因其具有通过 Ce4+和 Ce3+之 间的氧化还原进行储氧、释氧的能力常常被作为活性助剂。因此在较多研究的基 础上发现基于钛基的、Mn 和 Ce 同为活性成分的低温 SCR 催化剂具备稳定且优 良的脱硝性能。 本文通过浸渍法、溶胶凝胶法、溶胶凝胶浸渍法制备了以二氧化钛为载体、 以不同负载顺序掺杂活性组分锰和铈的催化剂，以 NO 为被净化气体、NH3 为还 原气体，考察制备方法和负载顺序对催化剂脱硝性能的影响并确定最佳催化剂制 备方法和活性组分负载顺序。催化剂的宏观及微观特征分析通过 BET、SEM、FT-IR 以及 XRD 等方法实现，与活性测试结果共同确定了该催化剂在制备过程和工艺 条件上的最优值。同时通过 SO2、H2O 的加入实现对催化剂抗硫、水性能的检测 并分析了中毒原因。 实验结果表明对比 9 种 Mn-Ce/TiO2 催化剂的 NO 转化率，发现溶胶凝胶同时 负载 Mn 和 Ce 所得的催化剂具有相对最好的脱硝性能。在温度区间为 100～240℃ 内发现当(Mn+Ce)质量分数为 20%，焙烧温度为 500℃，n(Mn：Ce)=0.85:0.15， 焙烧时间为 5h 时，该条件下 Mn-Ce/TiO2(R)的脱硝性能最好。在 100～240℃区间 内，20%Mn0.85-Ce0.15/TiO2(R)催化剂 NO 转化率随温度的升高而提升；NO 浓度为 700ppm 时 20%Mn0.85-Ce0.15/TiO2(R)的 NO 转化率最大；氨氮比为 1.1 时脱硝性能 最佳 ； 100 ～ 160℃ 区间内 NO 转化率随着空速的增大而减小， T=160℃ 、 GLSV=8000h-1 时催化剂 NO 转化率最高 η=86.3%；在氧气浓度为 3%～5%时，催 化剂的脱硝性能最佳。同时发现 150℃时，通入 SO2 近 1h 之内催化剂 NO 转化率 从 80%下降到 35%，停止通入 SO2 后催化剂 NO 转化率没有恢复；通入 H2O 近 1.5h 之内催化剂的 NO 转化率从 80.2%下降到 48%，停止通入 H2O 后其 NO 转化 率恢复到 65%；对 20%Mn0.85-Ce0.15/TiO2(R)进行了抗 SO2 和 H2O 中毒试验，催化 剂的 NO 转化率下降，但弱于单独 SO2 的毒化作用，说明 SO2 和 H2O 相互作用可 能有利于 20%Mn0.85-Ce0.15/TiO2(R)抗中毒能力的提升。 关键词：低温 SCR；Ce；Mn；制备方法；负载顺序 Study on catalysts of Manganese and Cerium doped Titanium for low-temperature catalytic reduction of NO Speciality: Environmental Engineering Author: Xu Ying Advisor: Prof.Huang Xuemin Abstract NOX is one of the typical atmospheric pollutants, the accumulation of its emissions also exacerbate the negative influence of all kinds of environmental problems. Denitration method with technical maturity and good selective catalytic oxidation reduction effectiveness was applied to purify the actual power plant flue gas in many denitration technologies. Low temperature SCR as the