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掺氮石墨烯负载贵金属纳米复合材料的制备及对有机小分子的电催化氧化-应用化学专业论文
常州大学学位论文原创性声明
本人郑重声明:所呈交的学位论文是本人在导师指导下独立进行的 研究工作及取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不 含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做 出重要贡献的个人和集体,均已在论文中以明确方式标明。本人已完全 意识到本声明的法律结果由本人承担。
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保密论文注释:本学位论文属于保密范围,在 年解密后适用本
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学位论文作者签名: 签字日期: 年 月 日
导师签名: 签字日期: 年 月 日
中 文 摘 要
寻找新的能源技术以满足现代社会对高效、清洁、经济、安全的 能源要求已成为当务之急。燃料电池是一种不通过燃烧而直接将储存 在燃料和氧化剂中的化学能等高效、环境友好地转化为电能的发电装 置。但在实际应用的主要问题是有机小分子阳极氧化催化剂的活性 低,价格高以及催化剂的中毒问题。因此,研制新型高效的催化剂, 减小或避免催化剂中毒仍是目前研究的热点。本文制备了三种复合催 化剂,并对它们在有机小分子电催化氧化中进行了研究,主要研究内 容和成果概括如下:
合成出一种新型的铂纳米花/氮掺杂石墨烯(PtNFs/NG)电极催 化剂,其中,以尿素作为氮源,用电化学方法将 PtNFs 沉积到 NG 上, 然后修饰玻碳电极(GCE)。 通过 X 射线衍射(XRD),傅立叶变换 红外光谱(FTIR),拉曼光谱仪(Raman)和扫描电子显微镜(SEM) 等手段对所制备的复合材料进行表征。对在-0.3 V 的施加电势下沉积 300s 时所制备出 PtNFs/NG 电极进行了甲醛氧化研究,结果表明由于 PtNFs 和 NG 的协同效应的结果,PtNFs/NG 显示出对甲醛氧化高的催 化活性(ECSA=13.15 m2 g-1),优异的 CO 耐受性(约为未掺杂的 2.3 倍)以及稳定性(100 次循环后电流强度仍保持初始值的 80%)。结 果表明 PtNFs/NG 可作为直接液体进料的燃料电池催化剂。
研究出一个简单、绿色的方法合成银/氮掺杂石墨烯(Ag/NG)。 修饰电极的电化学特性通过循环伏安法(CV)研究,表明 Ag/NG 电 极具有快速的响应时间(10 s),并在 0.65 V 的施加电势下 0.1–15 mM 的葡萄糖浓度范围内具有良好的线性关系(R2=0.9995),具有 4.82 μA·mM-1 的高灵敏度、较低的检测限(0.02 mM、信噪比=3)、较强的 抗干扰性和重复性。因此它是一个用于检测低浓度葡萄糖有前景的电
化学传感器。
制备出一种新型的 PtNFs/PANI/NG 电极催化剂,通过两步电化学 过程将 PtNFs 沉积到嫁接有 PANI 的 NG 基底上。对所制备的复合材 料进行了电化学表征,这种新的催化剂表现出更多的优点,对甲醇氧 化有较高的催化活性 (ECSA=33.46 m2 g-1 ),优异的中毒耐受性
(If/Ib=1.8)和稳定性(300 次循环后电流仍保持初始值的 87%),这
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不仅归功于 PtNFs 在 PANI/NG 上有很好的分散,也是金属颗粒和导 电性聚合物基质之间存在电子相互作用的结果。该 PtNFs/PANI/NG 催
化剂是一种很有前景的直接甲醇燃料电池催化剂载体的替代品。
关键词: 燃料电池; 掺氮石墨烯; 有机小分子; 铂纳米花; 聚苯胺
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ABSTRACT
Nowadays, looking for new energy technologies to meet energy requirements which are efficient, clean, economical and safe have become imperative in modern society. The fuel cell is a device which directly transforms the chemical energy stored in the fuel and oxidant into electricity energy efficiently and environment friendly instead of burning. However,
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