介质阻挡放电和火花放电转化甲烷的研究-工业催化专业论文.docxVIP

硕士学位论文介质阻挡放电和火花放电转化甲烷的研究 硕士学位论文 介质阻挡放电和火花放电转化甲烷的研究 Stuay of Methane Conversion Using Dielectric Barrier Discharge and Spark Discharge 作者姓名： 王东、江 学 号：完成日期： 窒Q!墨生Q曼旦Q垒旦 大连理工大学 Dalian University ofTechnology 万方数据 大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究 大连理工大学学位论文独创性声明 作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究 工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外， 本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请 学位或其他用途使用过的成果。与我—同工作的同志对本研究所做的贡献 均已在论文中做．了明确的说明并表示了谢意。 若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。 学位论如目：盗幽拦逝啦毖趑些碰墼幽塑 一 作者签名： 乏重，臣 日期：冱丝年占．月上互日 万方数据 大连理工大学硕士学位论文IIII 大连理工大学硕士学位论文 IIII I I II I I III I I IIII II Y28231 73 摘 要 随着石油资源的目益枯竭和环境问题日益严重，以cH4为原料生产化学品的新途径 越来越受到国内外学者的广泛关注。本文主要进行低温等离子体甲烷转化制高碳烃和甲 烷重整制合成气的研究，并重点对比了介质阻挡放电和火花放电两种放电形式对于甲烷 转化的差异。得到如下结果和结论： 在甲烷转化制高碳烃的研究中，介质阻挡放电条件下产物分布范围较广，主要产物 为C2H6、C3H8和C4Hlo饱和烷烃，选择性分别为46．9％、23．4％和14．2‰系统考察了 进料流量、放电功率、放电间距、填充介质对甲烷转化率和产物选择性的影响，结果表 明减小甲烷进料流量、提高放电功率、减小放电间距、填充小颗粒介质均能够提高甲烷 转化率，并在一定程度上调节产物分布。火花放电转化甲烷所得的主要产物为C2H2， 其选择性超过95％，但是火花放电积碳快，放电稳定性较差；通过添加H2、N2、m、 He、02和NH3等添加气得出：H2、He和NH3对C2烃的分布具有一定调节作用，02对 CH4没有氧化偶联作用，但它可通过生成CO而显著影响产物分布；Ar、He、H2会提高 甲烷火花放电的转化能量效率，02、N2和NH3会降低CH4火花放电的转化能量效率： 添加H2和02能够延缓积碳速度，提高放电稳定性，相比之下，02添加气对改善放电稳 定性的效果最好。最后通过产物分析和发射光谱(OEs)数据，推断出介质阻挡放电和 火花放电转化甲烷可能的活化途径。 甲烷转化制合成气的研究中，在反应物的转化率和合成气(CO+H2)产物选择性方 面，火花放电都要优于介质阻挡放电。CH4一C02火花放电制合成气时存在反应器积碳问 题，反应不能长时间稳定进行，添加02能够彻底摆脱CH4一C02火花放电制合成气时的 反应器结炭问题，而且CH4．02．C02三组分气体火花放电制合成气方法能通过改变三种 反应气体的进料比例而灵活调节产物H2／CO比。在CH4流量20 mL／min、02流量10 mL／min、C02流量12．38 mL／min、注入功率为28 W的条件下进行的CH4．02．CO／火花 放电连续运转实验，在所考察的100 h内，cI-14、C02的转化率稳定，其平均值分别为 61．73％和32．39％，产物中H2／CO的比例保持在1．0左右；在CH4流量20 mIJmin、02 流量10 mL／min、C02流量O．77 mlJmin、注入功率为28 w的条件下进行的cH4．Oz-C02 火花放电连续运转实验，在所考察的100 h内，CH4、C02的转化率稳定，其平均值分 别为63．87％和37．50％，产物中H2／CO的比例保持在2．0左右。 关键词：甲烷：添加气体：低温等离子体：合成气：高碳烃 万方数据 介质阻挡放电和火花放电体转化甲烷的研究Study 介质阻挡放电和火花放电体转化甲烷的研究 Study of Methane Conversion Using Dielectric Barrier Discharge and Spark Discharge Abstract Wich the oil resource exhausting and mcmasingly serious environmental problems。more and more attention has bee