金属离子对NaNO2催化氧化降解染料的影响研究-环境工程专业论文.docxVIP

金属离子对NaN02催化氧化降解染料的影响研究摘．要 金属离子对NaN02催化氧化降解染料的影响研究 摘．要 湿式氧化法(Wet Air Oxidation)是在高温(423．623K)、高压(O．5．20MPa)下，以 氧气为氧化剂，将高浓度、有毒、有害、难生物降解有机污染物氧化分解为C02 和H20等无机物或小分子有机物的一种高效的高级氧化技术。本文应用以此技术 为基础发展起来的催化湿式氧化法(CWAO)法对染料水溶液进行了实验研究。 选取葸醌染料酸性蓝129(ABl29)为研究对象，采用催化湿式氧化技术，在以 NaN02为催化剂的基础上，详细考察了Cu”、Ni2+、Mn2+、C02+、Cr3+、Fe3+6种 金属离子助催化剂对ABl29降解的影响。溶液初始浓度固定为100 mg／L(0．22 mM)，初始pH值为2．5，氧气压力为0．5 MPa，温度为150℃，当助催化 剂：NaN02：ABl29的物质的量之比为0．2：0．6：1时，通过比较发现在相同的反应时 间内6种金属离子的催化活性大小依次为Fe3+C112+Cr3+C02+Mn2+≈Ni2+， 并且在NaN02／FeCl3体系下，反应2 h后，ABl29的脱色率达到了100％。在此基 础上进一步考察了NaN02／FeCl3体系中COD的变化情况，结果显示，反应4 h后， NaN02和FeCl3联合使用相对于单独使用FeCl3和NaN02时，体系COD去除率分 别提高了21％和45％，达到了68％。结合UV-vis光谱图可知，ABl29分子最终矿化 为C02和小分子有机物。 对NaN02／FeCl3体系进行了反应机理的初探，在反应中通常通过添加自由基 捕捉剂进行自由基的间接测定，对于02。·一般使用苯醌为捕捉剂，对于·OH，主 要的捕捉剂有Br。，异丙醇。对于对苯醌和NaBr，从脱色率和紫外．可见光谱图看， 反应过程中随着它们用量的增加，对ABl29的脱色影响效果越明显，均起到了一 定程度的抑制作用。对于异丙醇，从脱色率来看，随着其用量的增加，脱色效果 却越好，但结合紫外．可见光谱图看出，异丙醇依旧是·OH的捕捉剂，减少了羟 基自由基，从而抑制了催化氧化降解芳环结构。由实验结果以及在已有文献的基 础上，提出可能的催化循环机理为反应过程中M(n+1)+／Mn十、NO、N02和ONOOH 之间发生循环转化对体系产生催化作用，其中ONOOH和助催化剂离子被认为是 起氧化作用的活性物质。 关键词：催化湿式氧化；金属离子；NaN02；反应机理；酸性蓝129 II 硕士学位论文Abstract 硕士学位论文 Abstract The Wet Air Oxidation(WAO)iS an efficiently advanced oxidation technology, involving oxidation at high temperature(423·623K)and pressure(0．5·20MPa) condition，taking oxygen as the oxidizer,oxidizing high concentration，hazardous， toxic，and nonbiodegradable waste streams to C02 and H20 inorganic or small molecular organic compound．This text studied that to oxidize dyeing wastewater by CWAO． To investigate the promoting catalysis of metal ions(Cu2+,Ni2+,Mn2+,C02+,Cr”， Fe3+)on the NaN02．catalyzed wet oxidation of the anthraquinone dye，the Acid Blue 1 29(AB 1 29)was taken as the research substrate，and the initial AB 1 29 concentration of 1 00 mg／L(0．22 mM)coupled with the molar ratio of NaN02 to AB 1 29 at 0．6：1 in acid aqueous media(pH 2．5)under moderate conditions(T=1 50℃；oxygen pressure=0．5 MPa)was used．The promoting catalysis of the different metal ions was sort bv the ord