贵金属与载体界面对三效催化性能的影响研究-化学工艺专业论文.docxVIP

中文摘要以Pt、Rh、Pd等贵金属为活性组分的三效催化剂是目前控制汽车尾气污染 中文摘要 以Pt、Rh、Pd等贵金属为活性组分的三效催化剂是目前控制汽车尾气污染 最有效的手段。但随着燃油质量的改善，单Pd三效催化剂以其低廉的价格和高 效的氧化活性得到普遍关注。同时，铈锆固溶体(CZ)在三效催化剂中的应用 提高了催化剂的储放氧性能(OSC)，有效地拓宽了三效催化剂的空燃比工作窗 口，提高了传统氧化铝(A)载体的热稳定性。但在催化剂制各中，贵金属Pd 与载体(CZ和A)之间的结合方式，以及结合方式对催化剂储放氧性能和催化 活性的影响规律和机理还未有清楚认识。因此，系统而深入地研究贵金属与载体 之间的相互作用以及其对催化性能的影响，对于汽车尾气净化催化剂的制备具有 理论指导作用。 本文以共沉淀法制备CZ和A，以CZ，A为载体采用等体积浸渍法制备负载量 为1wt。％和0．5wt．％单Pd负载催化剂，并对新鲜样品进行水热老化处理。采用动 态储放氧测试和模拟尾气催化剂评价等手段，考察贵金属与载体界面，贵金属负 载量对催化剂储放氧性能和催化活性的影响。利用XRD，BET，H2．TPR等表征 手段对催化剂的晶相结构，比表面积，氧化还原性能等方面进行研究。 储放氧性能测试表明Pd负载在CZ上极大地促进了样品的OSC性能和C02的 生成速率，这是由于Pd-CZ界面有助于氧从CZ迁移到Pd上的反溢流过程，而Pd 负载在A上则没有氧的反溢流作用。H2．TPR结果表明Pd-CZ界面的H2还原性能要 好与Pd-A界面。对于催化活性来说，Pd一载体界面与催化活性有很好的对应关系， Pd．CZ界面有利于CO转化，良好的OSC性能有助于CO的催化转化，而Pd．A界面 有利于HC，NO的转化。当Pd负载量从1wt．％减少No．5wt．％时，催化剂的三效起 燃温度T50相差较小，说明Pd负载催化剂在保持一定催化活性的同时可以进一步 减少贵金属Pd的负载量。 关键词：汽车尾气三效催化剂贵金属与载体界面储放氧性能铈锆固溶体 ABSTRACTIn ABSTRACT In recent years，typical three—way catalyst(TWC)formulations contain noble metal(such as platinum，palladium and rhodium)as the active components，but more attention has been paid to Pd single active metal component in TWC due tO its low cost and low light—off temperature，particularly for HC conversion；other components of these systems have included alumina，which is employed as high surface support and ceria—zirconia solid solution，principally added as oxygen storage promoters．The research of the interaction between Pd and different support in application，resulting in changing in catalytic activity and oxygen storage capacity (osc)performance is of important influence． In this paper，ceria-zirconia solid solution and alumina ale prepared by co-precipitation method．Pd supported on CZ and A1203 are prepared by inciplient wetness impregnation，which Pd loading is l wt．％and 0．5wt．％．Both fl esh and aged samples ale tested on home-made dynamic OSC measure instrument and TWC measure equipment for tlaeir dynamic OSC and TWC performance．Structure analysis is also done by Brunnauer-Emmett—Teller(BET)，X-ray diffraction(XRD