钴镍纳米颗粒的结构研究-同步辐射及应用专业论文.docxVIP

／Y㈣1删8删1删6舢㈣6 ／Y㈣1删8删1删6舢㈣6 5JJ『f8删 University of Science and TechnologY of China A d issertation for master’S deg ree Structural Study of CoN i Nano Particles Author’S Name：Hong Zhang speciality： Radiation and Applications Synchrotron Supervisor：Prof Shi．Qiang Wei Finished time： May,20 1 0 中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的 中国科学技术大学学位论文原创性声明 本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的 成果。除已特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表或 撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中作 了明确的说明。 作者签名：岱送 签字日期：P Io、6-，o 中国科学技术大学学位论文授权使用声明 作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学 拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构 送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入《中 国学位论文全文数据库》等有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描 等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内 容相一致。 保密的学位论文在解密后也遵守此规定。 耐公开 口保密( 年) 作者签名： 望益 [鏊 导师签名： 签字日期： 塑f里，墨!!仝 签字日期： a口to．G f o 摘 摘 要 摘要 本论文主要利用同步辐射X射线吸收精细结构谱学(XAFS)技术，结合X 射线衍射(X】m)和气相色谱(GC)等多种实验手段联合研究了水热方法制备的 CoNi双金属纳米颗粒的结构和形貌，共沉淀法制备的Fe203+Sm203催化剂的结 构和性能。利用XAFS方法详细研究了不同Co／Ni比例的纳米颗粒中Co原子 和Ni原子的局域结构变化，获得了Co原子和Ni原子的晶体结构、配位环境 等局域结构信息，分析了Ni原子对CoNi纳米颗粒结构演变的影响，从而为理 解纳米颗粒成环机理提供了新见解。利用气相色谱(GC)给出了Fe203+Sm203 催化剂催化一氧化碳氧化的效率，结合XAFS方法详细研究了Sm原子和Fe原 子周围的局域结构的变化，从微观结构上探讨了催化活性变化产生的原因，为 制备高性能CO氧化反应的催化剂提供实验基础。 1．利用水热法合成了C0100-,Nix@：0，30，50，70)双金属纳米颗粒，扫描电镜 (SEM)结果显示随着Ni含量的增加其形貌从聚集的团簇变成有序的纳米环。利 用X射线吸收精细结构谱(XAFS)和X射线衍射谱(XRD)系统地研究了 C0100-xNL纳米颗粒的结构。结果发现，纯Co纳米颗粒主要是面一tl,立方结构(fcc) 并含有少量的六方密堆积结构(hcp)。当加入Ni原子以后，Co-Ni纳米颗粒基本 上转变成fcc结构，但是原子分布不均匀。继续加入Ni原子直到含量三50％，发 现无序度(62)逐渐降低，配位原子比逐渐接近初始化学计量比，表明纳米颗粒的 结晶性和均匀性明显提高。这种有序和均一的尼c结构有利于增强磁晶各向异 性，而磁晶各向异性有利于Co-Ni纳米颗粒形成头尾相连的自组装形貌。 2．利用共沉淀法制备了Fe203+xSm2030=1％，5％和10％m01)催化剂。利用X射线 吸收精细结构谱(XAFS)和气相色谱(GC)系统地研究了Fe203+xSm203的结构 和其催化一氧化碳氧化反应的活性。结果发现当加入少量Sm203(≤5％)，Sm的 5d空轨道矛llFe的3d轨道的电子结构发生变化。同时，Sm原子周围的Sm．O键的无 序度增加(62)，说明Sm原子周围的局域结构扭曲，并且Sm原子周围的Sm配位原 子数量减少。实验结果发现加入少量的Sm203(茎5％)可以降低一氧化碳氧化反 应温度。因此，加入适量的Sm203有利于提高Fe203催化二氧化碳氧化反应的效率。 关键词：x射线吸收精细结构钴镍纳米颗粒自组装一氧化碳催化剂局域结 构氧化铁氧化钐 AbstractAbstract Abstract Abstract In this dissertation，the structures and shapes of CoNi nanoparticles and the structural and catalytic properties of F