贵金属铱催化剂的制备、表征及其性能研究-工业催化专业论文.docxVIP

四川大学碰二I一学位论文贵金属铱催化剂的制备、表征及其性能研究 四川大学碰二I一学位论文 贵金属铱催化剂的制备、表征及其性能研究 专业：工业催化 研究生：张雄伟 指导教师：储伟(教授，博导) 铱作为一种贵金属，由于其资源稀少和价格昂贵，主要应用于制备肼分解 催化剂，汽车尾气净化催化剂和不饱和碳烃化合物加氢催化剂。肼作为单组元 推进剂在小型姿控发动机中得到了广泛的应用，目前主要使用的Shell一405催化 剂尚不能满足日益发展的高新技术要求，也不适应加速度和冲击应力高的场所， 人们仍在致力于催化剂的改性研究。因此，铱催化剂制各过程中的基础问题进 行研究是非常必要和重要的，对铱催化剂的制备有重要的指导意义。 本文以甲醇裂解为模型反应，首先从催化剂的基本制备条件着手，通过对 Ir／A1203催化剂的焙烧温度、焙烧气氛、还原温度的研究，结合TPR、TPD和FT-IR 等表征结果，比较深入地研究了催化剂制备条件对催化剂的还原性质以及吸附 一脱附性能的影响，发现在不高于400。C的温度下，氢气气氛中焙烧，催化剂具 有较高的活性，主要活性的物种是0价的铱。与常规空气中焙烧催化剂相比，氢 气气氛中焙烧的催化剂活性提高了1．6倍，而且能够减弱活性组分与产物分子 间的作用力。 采用等离子技术对Ir／A1203催化剂改性处理，添加少量的MgO、La20。和 Zr02金属氧化物进行载体改性，结合TPR、TPD、FT-IR及XPS表征结果说明．负 载型铱基催化剂上存在很强的氢溢流，且等离子技术改性可以促进氢的溢流， 增强活性组分与载体之间的作用力，同时也增强了氢气与活性金属和载体问的 四川大学硕士学位论文作用力，增强催化剂表面酸性，改善铱在催化剂表面存在的状态。发现金属氧 四川大学硕士学位论文 作用力，增强催化剂表面酸性，改善铱在催化剂表面存在的状态。发现金属氧 化物助剂对氧化铝载体的改性，能够显著提高甲醇分解反应产物的选择性。 La203和Zr02是甲醇裂解反成比较好的助催化剂，可以显著提高氢气的收率 和甲醇的转化率。 通过对稀土氧化物Ce02在CuIrX2金属催化剂的作用进行研究，结合XRD 和XPS表征结果，可以发现Ce02的引入可以提高Culr双金属催化剂活性组分 的分散度，改善催化剂的表面性质，用于甲醇裂解反应提高催化剂的活性，选 择性和稳定性。在400℃还原后的铜铱双金属催化剂，活性物种铜主要以Cul9Ir 和少量Cuo的形式存在，且Cuo含量随着铜含量增加而增加，随着Ce02的加入 减少。合适的Ce02的引入能抑制催化剂的烧结，提高铱在载体表面的分散度和 催化剂的还原度，从而提高催化剂的稳定性。 关键词：铱催化剂，制备，表征，等离子体，载体改性，氧化铈 II 一 一 塑型查兰堕±兰垡堡圣———— Investigation of the Preparation，Characterization and Catalytic Performance of Iridium Catalysts Major：Industrial Catalysis Graduate：Zhang，Xiongwei Supervisor：Prof．Chu，Wei Iridium has been usually included in systematic studies on the catalytic application of groupⅧtransition metals Because of iridium resources are rare and expensive，it has been investigated as catalyst only for limited reactions：de—NOx for automobile exhaust gases，hydrazme decomposition for rocket thruster and the hydrogenation of unsaturated hydrocarbons。The catalytic decomposition of hydrazine Oil alumina supported iridium catalysts was developed and applied for the propulsion，attitude and orientation controlof satellites．At present，the Shell一405 catalysts are used for the main catalyst of hydrize decomposition But the catalyst does not satisfy the develo