活性炭表面性能的催化动力学分析法研究-有机化学专业论文.docxVIP

摘 摘 要 活性炭广泛应用于气体与液体的精制、溶剂的脱色、催化反应及 环境保护等众多领域。活性炭的这些用途不仅与比表面积和孔结构有 关，而且和表露化学结构，尤其是表面含氧基团有着极为密切的关系。 活性炭表面含氧基团特别是酸性含氧基团的种类以及含量直接对活 性炭表面的酸碱性、吸附性能、催化性能产生重要影响。 本研究用浓硝酸、过氧化氢对工业活性炭(AC)表面进行了氧化处 理。用红外光谱和热分析法对活性炭进行了表征。实验表明，氧化后 活性炭的表面羧酸和酚羟基基团含量有所增多；根据活性炭在不同温 度区间的重量变化，计算出活性炭所含羧酸基团的含量。 运用催化动力学分析法对活性炭表面的酸性中心进行了分析测 定。以环氧苯乙烷和甲醇在苯甲酸或活性炭催化下的加成反应为指示 反应，考察了催化剂及催化剂用量、反应时间对环氧苯乙烷转化率的 影响，确定了环氧苯乙烷转化率的线性范围，优化了反应产物的色谱 分析条件；采用固定时间法分析了活性炭表面的羧酸中心。实验结果 表明，在该反应中，经浓硝酸氧化的活性炭(AC-N)的催化活性为过 氧化氢氧化的活性炭(AC—PO)的催化活性的2倍，经以苯甲酸的催 化活性作为参照，计算出Ac—N、AC—PO表面的羧酸中心含量分别为 0．67mmol／g和0．34mmol／g，并和用Boehm滴定法测定的结果进行了 比较。 考察了活性炭表面酸性对苯酚吸附行为的影响。不同温度下的吸 附等温线表明，苯酚在活性炭上的吸附符合朗格缪尔规律；经氧化处 理的活性炭吸附苯酚的容量略有增加，且Ac—NAC—POAC。实验测得 理的活性炭吸附苯酚的容量略有增加，且Ac—NAC—POAC。实验测得 苯酚在上述三种活性炭上的吸附热分别为9．526KJmol、 14．719KJ／mol、17．510KJ／mol，表明氧化处理增加酸中心后使苯酚的 吸附热略有降低，可能是表面亲水性增强所致。。 关键词 活性炭表面性能酸中心催化动力学分析Boehm滴定 吸附 ll ABSTRACTActivated ABSTRACT Activated carbon are widely used in many fields，such as extensive refinement of gas and liquid，decolorization from solvent，catalytic reaction and environment protection，etc． This iS due to their large surface area，specific pore structure and has very close relation to their special surface chemical structure，in particular，the structure of surface oxygen containing groups．The quantity and kinds of activated carbon surface oxygen containing groups，particularly， acidic oxygen containing groups are of great influence on activated surface catalytic properties， acid—base characters and adsorption behaviors． In this paper，the surface of commercial activated carbons were oxidized with concentrated nitric acid and hydrogen peroxide，and the surface chemical properties of these treated activated carbon were characterized by means of FTIR spectroscopy，thermal analysis．Results suggest that the amount of carboxylic groups and phenolic groups on activated carbon surface become higher after oxidization treatment，then the quantity of earboxylic groups was calculated according to the mass changes of activated carbon at dif