煤光催化二氧化碳和水合成甲醇的研究化学工艺专业毕业论文.docxVIP

符号一览表 Symbol table 符号 说明 SFC 神府原煤 HTC 华亭原煤 HAC 韩城原煤 JCC 晋城原煤 AF-SFC 脱灰神府煤 Cu-SFC 铜离子负载的神府煤 Fe-SFC 铁离子负载的神府煤 Ni-SFC 镍离子负载的神府煤 L-SFC 单独光照神府煤后得到的残渣 L-CO2-SFC 神府煤与 CO2 共同反应得到的残渣 L-CO2-AF-SFC 脱灰神府煤 CO2 共同反应得到的残渣 L-CO2-Cu-SFC 铜离子负载的神府煤与 CO2 共同反应后残渣 L-CO2- Fe-SFC 铁离子负载的神府煤与 CO2 共同反应后残渣 L-CO2- Ni-SFC 镍离子负载的神府煤与 CO2 共同反应后残渣 目 目 录 西安科技大学硕士学位论文 西安科技大学硕士学位论文 I I II II 目 录 1 绪 论1 1.1 研究背景及意义1 1.2 CO2 减排与捕集封存 1 1.2.1 源头控制1 1.2.2 CO2 捕集封存 2 1.3 CO2 直接利用 3 1.4 CO2 化学转化与利用 3 1.4.1 合成金刚石3 1.4.2 合成烃类化合物4 1.4.3 合成含氧化合物4 1.5 CO2 合成甲醇催化剂及催化机理 5 1.5.1 传统合成用催化剂及其催化机理 5 1.5.2 光催化合成用催化剂及催化机理 7 1.6 煤的组成结构及性质 10 1.6.1 煤的组成及其光敏性 10 1.6.2 煤孔结构11 1.7 研究思路、研究内容及技术路线 11 1.7.1 研究思路11 1.7.2 研究内容11 1.7.3 技术路线12 2 二氧化碳和水光催化合成甲醇的研究13 2.1 实验试剂及仪器13 2.1.1 实验原料及试剂13 2.1.2 实验仪器与设备14 2.2 光催化剂的制备15 2.3 CO2/H 2O 光催化还原实验 16 2.4 光催化剂及产物的分析与结构表征 17 2.4.1 工业分析与元素分析 17 2.4.2 物理吸附17 2.4.3 红外分析18 2.4.4 煤基光催化剂中总酸性基的检测 18 2.4.5 煤基光催化剂中总腐殖酸的检测 19 2.4.6 气相色谱分析19 2.5 结果与讨论19 2.5.1 光催化剂的比表面积及孔容测定 19 2.5.2 煤光催化 CO2 合成甲醇主要影响因素研究 20 2.5.3 负载型神府煤光催化剂对甲醇产量的影响研究 23 2.5.4 光催化剂结构变化及其转化产物研究 26 2.6 本章小结31 3 煤光催化二氧化碳转化机理的研究32 3.1 实验部分32 3.1.1 原料与试剂32 3.1.2 实验仪器与设备32 3.1.3 光催化 CO2 和 H2O 合成甲醇实验过程 33 3.1.4 分析与检测方法33 3.2 结果与讨论33 3.2.1 模型化合物对光催化 CO2 /H2 O 合成甲醇产量的影响 33 3.2.2 模型化合物光催化还原 CO2 气体产率的变化 34 3.2.3 红外光谱分析36 3.3 煤光催化机理研究37 3.3.1 煤光催化 CO2 机理 37 3.3.2 过渡金属离子负载神府煤光催化机理 40 3.4 本章小结40 4 结论与展望42 4.1 论文主要结论42 4.2 研究展望43 致 谢44 参考文献45 附 录49 1 1 绪 论 西安科技大学硕士学位论文 西安科技大学硕士学位论文 PAGE PAGE 11 PAGE PAGE 10 1 绪 论 1.1 研究背景及意义 环境污染和温室效应已经严重地威胁人类赖以生存的地球环境。导致温室效应的气 体主要有甲烷（CH4）、二氧化碳（CO2）、氧化氮（N2O）、氢氟碳化物（HFCs）、全氟 烃（PFCs）和六氟化硫（SF6）等[1] ，其中 CO2 在大气中含量高、寿命长、来源广、对气 候影响最大。造成 CO2 排放量大幅增加的原因，主要是工业生产中煤炭、石油、天然气 等化石燃料的大量消耗[2] 。因此如何减少 CO2 排放量，以及对已排放的 CO2 的如何高效 回收、固定、利用及再资源化，已成为世界各国十分关注的热点问题。 据统计，全世界各种矿物燃料（如煤、石油、天然气）燃烧排放到大气中的 CO2 量 达到 185~242 亿 t/a ，而被利用的年消费量不足 1 亿 t/a [3] ，不仅造成了 CO2 资源的浪费， 而且加剧了人类赖以生存的地球出现气候变暖倾向。从另一个角度来看，CO2 是全球最 丰富的碳资源，地球上 CO