三维有序孔道型纳米催化材料的可控制备、结构调控及催化性能研究-材料物理与化学专业毕业论文.docxVIP

原创性声明本人郑重声明：该学位论文，是在导师的指导下独立进行研究所取得的成 原创性声明 本人郑重声明：该学位论文，是在导师的指导下独立进行研究所取得的成 果。论文中，凡引用他人已经发表的成果、观点等，均已明确注明出处。任何收 存和保管本论文各种版本的单位和个人，未经本论文作者同意，不得将本论文转 借他人，亦不得随意抄录、复制、拍照或任何方式传播。否则，引起有碍作者著 作权的问题，将可能承担法律责任。 论文作者签名：鹚室．全另师签名：三监日期：兰!!：鱼．2． 在学期间研究成果使用承诺书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：内蒙古 大学有权将学位论文的全部内容或部分保留并向国家有关机构、部门送交学位论 文的复印件和磁盘，允许编入有关数据库进行检索，也可以采用影印、缩印或其 他复制手段保存、汇编学位论文。为保护学院和导师的知识产权，作者在学期间 取得的研究成果属于内蒙古大学。作者今后使用涉及在学期间主要研究内容或研 究成果，须征得内蒙古大学就读期间导师的同意；若用于发表论文，版权单位必 须署名为内蒙古大学方可投稿或公开发表。 学位论文作者签名： 习!歪!芝 指导教师签名： 日 期： 弛止6．2日 期： 黪垂孔§妻曲孝乏大擎 黪垂孔§妻曲孝乏大擎 硕十研究生毕业论文 摘要 三维有序孔道型纳米催化材料的可控制备、结构调控及催化性能研究 摘要 近年来，三维有序大孔(3DOM)材料以其独特的结构和功能成为多孔材料 领域的研究热点。3DOM材料与其它多孔材料相比，不仅具有表面积大，孔隙 率高的特点，而且还具有孔径尺寸可控，孔壁组成可调变，孔道排列有序，孔 道之间通透性好等特性，使其在催化及载体载体、光子晶体、电极材料及吸附 分离等领域具有广阔的应用前景。贵金属纳米粒子负载型催化剂以其较高的催 化活性，成为多相催化领域的研究热点。通常负载型催化剂的催化活性和载体 的组成和结构是密切相关的，因此，将3DOM材料和贵金属纳米粒子结合可能 会得到催化性能更加优异的催化材料。 本文采用胶体晶体模板法制备了系列3DOM Ce02和Ce02．MOx(M=Co、 Mn、Ni、Fe、Cu、Cr、Ti和Mo)载体，并通过鼓泡辅助的沉积．沉淀法制备了 3DOM Au／Ce02和Au／Ce02．MOx催化材料，研究了该类催化材料催化氧化甲醛 性能及影响因素，并阐明了3DOM Au／Ce02和Au／Ce02．MOx催化材料催化氧化 甲醛的机理。 本文第一章对孔材料的分类及应用、大孔材料的制备方法、3DOM催化材 料的应用及甲醛催化氧化的研究现状进行了综述。 本文第二章利用无皂乳液聚合法制备了聚苯乙烯(PS)和聚苯乙烯共聚a． 甲基丙烯酸(【P(St-CO一删】)微球，采用离心沉淀法将其组装成具有蛋白石结 构胶体晶体模板。以该胶体晶体为模板，利用柠檬酸和硝酸铈作为前驱体进行 填充，制得了3DOM Ce02载体材料。采用鼓泡辅助的沉积．沉淀法在3DOM Ce02 III 彰姜孔jl曲孝露天擎 彰姜孔jl曲孝露天擎 硕十研究生毕业论文 摘要 载体上负载Au纳米粒子，制备了新型3DOM Au／Ce02催化材料，研究了3DOM Au／Ce02催化材料对甲醛的催化氧化性能。通过对催化反应中间产物、催化剂表 面吸附物种、催化剂表面元素组成和价态和表面吸脱附及还原性能等特性的表 征，阐明了3DOMAu／Ce02催化材料对甲醛具有优异催化性能的催化机理。 第三章利用上述胶体晶体为模板，通过用络合溶胶一凝胶法和沉淀转化方法， 制得了系列具有周期性孔道结构的3DOM Ce02．MOx载体材料(M=Co、Mn、 Ni、Fe、Cu、Cr、Ti和Mo)。以3DOM Ce02．MOx为载体，利用鼓泡辅助的沉 积．沉淀法成功负载Au纳米粒子，首次制备了新型3DOM Au／Ce02．MOx纳米催 化材料。对制得的系列3DOM Au／Ce02一MOx催化材料催化氧化甲醛性能进行了 评价，发现过渡金属氧化物载体的种类和含量对催化活性有很大的影响，3DOM Au／Ce02．C0304催化剂的催化活性最高。对3DOMAu／Ce02．C0304催化剂的相结 构、孔结构、表面的元素组成和价态、影响催化活性的因素及催化剂的表面特 性进行了系统研究，发现Ce02和C0304之间存在着一定的协同作用，这种协同 作用会改变催化剂的催化性能。基于上述结果，提出了一种过渡金属氧化物协 同加速催化剂表面氧的迁移率的反应机理，为开发和筛选性能优异的催化材料， 提高催化剂活性提供重要的理论指导。