化学反应机理对预混火焰燃烧生成NO的影响分析.docVIP

中国工程热物理学会 燃烧学 学术会议论文 编号：184304 化学反应机理对预混火焰燃烧生成NO的影响分析 方欢，刘联胜，田亮，段润泽 河北工业大学，天津市北辰区，邮编300132 Tel Email:377573695@ 摘 要? 基金项目：国家自然科学基金(No NO是NOx中的主要生成物质，但不同化学反应机理计算得到NO生成量不同。本文利用Cosilab软件，在预混当量比Φp在1.05～1.35范围内时，分别对GRI-Mech2.11、GRI-Mech3.0、Konnov三种甲烷/空气化学反应机理进行了一维对冲部分预混燃烧计算。结果表明，随着预混当量比变化，三种机理计算得到的NO浓度峰值曲线变化趋势具有较大差异。快速型NO和热力型NO在三种机理中作用不同是NO生成速率及其反应路径差别的主要原因。通过减少热力型NO反应路径和计算NO生成贡献率的方法得到并验证了四种NO主要生成途径在 ? 基金项目：国家自然科学基金(No 关键字 化学反应机理，一维对冲燃烧，NO浓度及生成速率，反应路径，贡献比 0 前言 化石燃料（天然气，煤炭，石油）的燃烧导致大量的污染物排放。在这些污染物中，燃烧源中产生的NO被认为是目前NOx的主要来源，也被认为是对环境的重大威胁，对此大多数工业化国家对从燃烧源排放出的NO进行了规定。为了控制NOx排放就需要更好地理解燃烧过程，尤其是燃烧期间NO形成的化学动力学。国外不少学者采用庞大的化学动力学机理对甲烷燃烧时放出的NO等排放物进行了研究[1,2]。关于NO生成路径，已经确定了NO在火焰中的主要形成路径：热力型NO[3]：N2 + O = NO + N，N + O 2 = NO + O，N + OH = NO + H；快速型NO[4]：CH + N2 = HCN + N；NNH路径[5]：N2 + H = NNH，NNH + O = NH + NO；N2O路径[6]：N2 + O(+ M) = N2O(M +)，N2O + H = NO + NH，N2O + O = 2NO。 至今，国内外学者已经使用过许多种详尽化学动力学模型来预测甲烷/空气预混燃烧得到的NO生成量与在他们实验工况下所得到的数据对比。R. V Ravikrishna等[7]常温常压下在预混部分当量比分别为1.45,1.6,1.8,2.0的情况下，对一维对冲甲烷/空气预混火焰生成的NO量进行了试验和模拟计算，LIF的测量结果与使用GRI-Mech2.11机理预测的结果拥有较好的一致性，虽然他们在Φp=1.45时模拟预测的快速型NO和热力型NO在空间位置上较其他三种当量比占比不太一样，但在修改快速型机理相关反应路径CH + N2=HCN + N的反应速率系数后，增强了在Φp=1.45时试验和模拟预测的一致性。这也说明在当量比小于1.45的时候，可能他们对于NO的试验数据和模拟预测上会有不一致的情况出现。后来，R. V Ravikrishna等[8]也发现使用GRI-Mech2.11机理模拟预测得到的数据始终高估了所有火焰中的峰值NO摩尔浓度。但Pitsch H等[9]发现使用GRI-Mech3.0在甲烷/空气扩散火焰中模拟预测的NO浓度峰值高于GRI-Mech2.11中的NO浓度峰值；同样，曹玉春等[10]也发现在当量比大于1.4后的甲烷对冲火焰中使用GRI-Mech2.11预测的NO浓度比GRI-Mech3.0更接近实验试验值。对于GRI-Mech3.0机理而言，Ji C等[11]使用它在当量比大于1的甲烷/空气扩散燃烧上发现其模拟预测值能够良好的预测试验值，虽然Aramco 1.3机理在他们的实验工况下与试验值更为贴合；Lamoureux N等[12]提到使用GRI-Mech3.0机理在当量比大于1的甲烷/空气常压燃烧气体中对于NO浓度分数的模拟结果与实验结果能够保持一致，尽管GRI-Mech3.0中快速型NO形成途径中不含有NCN途径，他们也曾提到在相同工况下Konnov机理在甲烷燃烧气体中模拟预测的NO摩尔分数有所低估。而 A.A.Konnov[13]发现在含有NCN途径的快速型NO的Konnov0.6机理，其模拟结果和实验的一致性有了很大的提高，能够准确的预测甲烷火焰中NO的形成。并且A. A. Konnov等[14]在当量比为0.7~1.4的甲烷-空气火焰后燃区对O2，CO2，CO和NO浓度进行了取样测量，并使用K