富氧煤焦反应速率与新动力学模型构建研究..docxVIP

中国工程热物理学会 燃烧学 学术会议论文 编号：15xxxx 富氧煤焦反应速率与新动力学模型构建研究 刘敬樟*1，李百航1,2，朱建国1,2 （1中国科学院工程热物理研究所，北京 100190；2 中国科学院大学，北京 100190） (Tel:010 Email:liujingzhang@iet.cn) 摘 要 富氧高浓度二氧化碳环境的焦炭气化反应速率对煤焦转化速率的极限贡献机制探索有利于改善焦炭燃尽行为和控制火焰传播。本文利用实验和新动力学模型构建，并比较常规动力学模型，探讨了焦炭气化和氧化对煤焦转化的贡献机制。随温度从1473K增大到1663K，焦炭气化对煤焦最大转化速率由41.1%增大到45.2%，最大和平均相互作用贡献比降低9.0%和1.7%，最大速率比由52.7%增大到61.7%。 关键词 焦炭反应；富氧燃烧；反应动力学；模型 0 前言 富氧高浓度二氧化碳环境的焦炭气化对煤焦转化速率的贡献机制研究对超低挥发分煤富氧燃烧、富氧气化技术具有重要意义。高浓度二氧化碳气化对焦炭反应速率及燃尽的贡献作用探讨报道诸多，但关于焦炭气化对焦炭极限贡献率、焦炭气化和氧化相互作用效应的量化研究较少，基于此，本文开展了实验和模型构建及对比探讨。 过去二十年，诸多研究者针对煤粉富氧燃烧开展了实验和计算研究，主要集中于实验室和中试尺度及示范规模，加热速率涉及了1-50K/s, 100-500K/s, 104-106K/s。焦炭样品有细小单颗粒（0-200μm）、较粗单颗粒（0.2-2mm）和颗粒群（0-200μm），对于单颗粒通常采用非定常数值计算，煤焦粉颗粒群一般采用热重和固定床实验，煤焦静态反应、喷射反应和流态化反应是三种典型涉及样品燃烧方式。Gonzalo-Tirado et al.等人[1]数值利用单模模型探讨了焦炭气化对煤焦燃烧转化速率有增强作用。Zhang and Binner et al. [2][3]等人发现了富氧燃烧环境煤焦表面温度会降低但焦炭气化会提高煤燃烧速率。Levendis et al.[4-6]等人研究了富氧和空气气氛下煤颗粒温度和燃尽时间，发现单颗粒煤富氧燃烧温度下降，同时燃尽时间多与空气燃烧。Kim et al. [7] and Hecht et al. [8-10]发现在低氧分压比时焦炭气化改善焦炭转化速率，但在高氧分压时气化反应降低焦炭转化速率。Zhou et al. [11] 讨论了1200K时氧分压比、热效应和化学效应对 91μm烟煤焦转化速率影响。 基金项目：国家重点研发计划（2017YFB0602001），国家自然科学基金 通过上述研究可知，焦炭富氧燃烧的物理化学效应是从热效应和化学效应双向作用焦炭燃尽，但是对于焦炭气化的极限最大贡献率、气化和氧化相互作用贡献比等研究甚少，本文针对焦炭气化最大贡献率、平均贡献率、气化和氧化相互作用贡献比等特征开展了实验和模型构建、对比研究。 1 实验 1.1 实验装置及测量 富氧焦炭燃烧系统如图1（a）所示，该系统包括固定床反应器，在线质量和温度测量单元、混合气供应单元、燃烧过程图像采集单元和数据采集和储存单元。硅碳棒电加热最高温度可达1900K。焦炭燃烧实验过程中，煤焦失重在线采集和储存，时间间隔选用1s，如图1（b），反应气体主要由气瓶供应，包括O2、N2、CO2、Ar。高温立式反应器中上部热电偶测量混合气体温度，炉膛顶部非接触式红外测温仪测量焦炭表面温度，燃烧过程图像通过炉膛顶部数字相机记录，在整个反应过程中反应器保持微正压，阻止外部气体泄漏进入反应器而干扰焦炭反应和气体组分测量。 (a) 富氧燃烧系统 (b) 固定床反应器 图1 焦炭燃烧系统流程 1.2 实验过程 实验采用的蒙煤和蒙煤焦特性如表1所示。蒙煤焦制取过程如下：1073K时蒙煤分别在CO2和N2气氛下加热1h制取煤焦。CO2和N2气氛制焦分别用于富氧和空气燃烧实验，选取的煤粉粒径范围90-125μm。CO2气氛制取的煤焦用于27%O2/CO2, 27%O2/Ar, 73%CO2/Ar，N2气氛制取的煤焦用于21%O2/N2。 表1 蒙古烟煤和蒙焦特性分析（% ar）a Coal Char (CO2) Char (N2) Proximate analysis as received Fixed carbon (%) 34.09 64.72 68.19 Volatile matter (%) 22.