载硫活性炭的汞吸附与再生特性研究.docVIP

中国工程热物理学会 燃烧学 学术会议论文 编号：15xxxx 载硫活性炭的汞吸附与再生特性研究 李娜，韦红旗，段钰锋，胡鹏，吴响，孟佳琳，陈聪 （能源热转换及其过程测控教育部重点实验室（东南大学），南京 210096） （东南大学能源与环境学院，南京 210096） (Tel Email:1216787029@) 摘 要 以商业载硫活性炭为原料，通过表征得到其理化特性；在固定床实验装置上进行汞吸附实验，并对吸附汞后的样品进行热再生实验。结果表明，载硫活性炭的适宜脱汞温度为70℃，O2与SO2的存在对汞吸附分别产生促进与抑制的作用。通过对比直接脱附热再生、SO2活化热再生以及单质硫载硫热再生的再生效果，确定对活性炭进行载硫热再生，再生5次后样品的脱汞效率能够达到95%以上。 关键词 载硫活性炭；表征；汞吸附；载硫热再生 0 前言 燃煤电站烟气汞排放是最主要的人为汞排放源，我国作为世界上最大的煤炭生产国和消费国，面临更为严重的汞污染防治压力。烟道活性炭喷射技术(activated carbon injection，ACI) 作为现阶段控制燃煤烟气汞排放的有效手段，已在城市固废焚烧装置上得到广泛应用。然而活性炭自身的成本较为昂贵 REF _Ref8511 \r \h [1]，在实际应用过程中，复杂的烟气成分以及气相汞对吸附剂表面活性位点的覆盖会导致其活性下降，大量的失活吸附剂处理不当则会造成二次汞污染 REF _Ref19197 \r \h [2]。因此，将吸附剂寿命作为一个重要的考察指标，开发廉价、高效的可再生吸附剂，对于吸附剂喷射脱汞技术的广泛推广应用、满足燃煤电站趋零排放的环保要求具有重要的现实意义。 热再生法是目前脱汞吸附剂再生的主要方法。Carey等通过汞循环吸附实验证明汞在活性炭中的稳定性较低，吸附态汞在较高的温度下会被重新释放出来，同时，升温不会对其孔隙结构造成较大影响 REF _Ref4819 \r \h [3]。但高温下碳硫官能团很不稳定，HgS的分解会伴随硫原子的损失，导致载硫活性炭表面活性位点减少，热再生效果较差，需要再次增加硫负载 REF _Ref4727 \r \h [4]。载硫过程中，硫能够与碳原子迅速反应，以C-S/C=S等化合物的形式与碳基载体相结合，增加其表面含氧官能团和含硫官能团的数量，进而提高其循环脱汞效率 REF _Ref11200 \r \h [5]。Nelson认为在硫掺杂过程中，吸附剂表面能够形成单质硫、有机态硫以及硫酸盐，单质硫和有机态硫能够为汞的吸附脱除提供活性位点 REF _Ref11206 \r \h [6]。 因此，本文以商业载硫活性炭为原料，通过表征分析得到其孔隙结构、元素组成与表面官能团等理化特征。在固定床实验装置上对其进行汞吸附实验，探究吸附温度、O2与SO2等对其脱汞性能的影响规律。通过不同的方法对吸附汞后的活性炭进行热再生， 基金项目：国家重点研发项目（2016YFB0600604）资助，国家自然科学基金项目资助 使其表面含汞化合物脱附的同时增加表面吸附位点，实现活性炭的循环再生。 1 实验方法 1.1 样品制备及表征 实验选取商业载硫活性炭为原料，利用玛瑙研钵破碎研磨，并使用标准筛筛分获得56~106 μm粒径范围内的样品，记为SAC。采用ASAP2020M型全自动比表面积及孔隙度分析仪（Micromeritics，美国）测定样品的比表面积和孔隙结构。采用Vario EL Cube型元素分析仪（Elementar，德国）测定活性炭的元素含量。采用 X 射线光电子能谱分析仪（XPS）对样品表面进行扫描，同时基于不同官能团形态结合能的差异，对碳和硫的谱图采用XPS peak专业分峰软件进行分峰拟合，实现样品表面含氧官能团和硫形态的定性分析。 1.2 实验装置 在小型模拟固定床汞吸附实验台（图1）上进行载硫活性炭脱除汞实验研究。实验系统主要由配气及流量控制装置、汞蒸气发生装置、固定床吸附反应装置、汞浓度在线测量装置及尾气净化装置组成。配气系统使用高纯N2，分为两路，一路作为平衡气体，一路作为汞渗透管的载气。汞蒸气由密封在U型高硼硅玻璃管内的汞渗透管（VICI Metronics，美国）提供，通过HH-501型数控恒温水浴锅加热至一定温度可产生恒定流量的汞蒸气，由载气携载，与平衡气体混合预热后进入固定床反应器与活性炭进行吸附反应。吸附后的含汞气体进入EMP-2/W