金属氧化物电催化阳极的改性制备及应用.pdfVIP

摘要 摘 要 排放到环境中的酚类有机物具有生物毒性、存在潜在“三致”危害，传统的处 理方法已经不能满足严苛的环境排放标准，电催化氧化法可以实现污染物的矿化， 但其还存在能耗高、催化效率低和电极稳定性不高等问题，针对这些问题，本文 对催化活性高、易制备的 SnO2 和 PbO2 电极进行改性制备，优化制备条件，以 期制备出兼具优异催化性和稳定性的阳极材料。本研究以多孔钛片为基材，分别 制备了Ni、B 共掺杂的 SnO （SnO -Ni-B ）阳极、铝掺杂的SnO （SnO -Al）阳 2 2 2 2 极和十二烷基磺酸钠 （SLS ）修饰PbO （PbO -SLS ）阳极。 2 2 1、SnO -Ni-B 阳极的制备及性能研究。采用改性溶胶凝胶法制备了 Ni 、B 2 共掺杂的 SnO2 阳极，通过响应面设计实验，优化了Ni 掺杂量、B 掺杂量、温度 等工艺参数。通过扫描电镜（SEM ）、X 射线衍射（XRD ）、线性循环伏安 （LSV ）、降解苯酚实验、加速阳极寿命等测试对电极的表面形态、晶体结构、 氧析出电位（OEP ）、催化性能和稳定性进行了研究。得到优化的制备条件，溶 胶凝胶中柠檬酸、乙二醇、四氯化锡、三氯化锑、氯化镍、硼酸的物质的量的比 为650 :200 :100:6.5 :0.5 :2 ，煅烧温度为550 ℃；优化条件下SnO -Ni-B （100:0.5 :2 ） 2 2 对初始浓度为 100 mg/L 的苯酚降解，电极有效面积为 8 cm ，电流密度为 5 2 mA/cm ，反应 4 h 苯酚的矿化率达 58.0%；SnO -Ni-B 阳极的加速阳极寿命达 2 720 min，是未掺杂Ni、B 的SnO2 阳极的1.5 倍多。 2 、SnO -Al 阳极的制备及性能研究。采用改性溶胶凝胶法制备了 Al 掺杂的 2 SnO2 阳极，探究了溶胶中Al 含量对电极性能的影响。通过 SEM、XRD、X 射 线光电子能谱（XPS ）、能谱分析（EDS ）对电极的表面形态、晶体结构、元素 价态、元素分布进行表征，通过循环伏安法（CV）、LSV 、电化学阻抗（EIS ）、 降解苯酚实验、加速阳极寿命等测试对电极的表面氧化还原反应、OEP 、催化性 能和稳定性进行了研究。得到优化的制备条件，溶胶凝胶中柠檬酸、乙二醇、四 氯化锡、三氯化锑、氯化铝的物质的量的比为 650:200 :100:6.5 :2 ；优化条件下 2 SnO -Al-2 电极对初始浓度为100 mg/L 的苯酚降解，电极有效面积为8 cm ，电 2 2 流密度为5 mA/cm ，反应4 h 苯酚的矿化率达44.3%；SnO -Al 电极的加速阳极 2 寿命达936 min，是未掺杂Al 的SnO2 阳极的2 倍多。 3 、PbO -SLS 阳极的制备及性能研究。采用电沉积法制备了 SLS 修饰的 2 PbO2 阳极，优化了SLS 的掺杂比