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U(VI) -在北山花岗岩上的吸附实验结果与讨论 3.1 U(VI)在花岗岩上的吸附动力学 如图 3.1 给出了在 25 °C 下 pH = 5.65 ±0.05, m/V= 10g/L, I = O.Olmol/L NaCI 溶液时U(VI)在北山花岗岩上的吸附口分数与接触时间的关系。由图可知，U(VI) 在花岗岩上的吸附经过8h就可以达到吸附平衡，吸附过程与大多数重金属离子 在固液界面吸附过程类似⑹。这可为之后的吸附实验提供直接的平衡依据。在 pH=5.65的条件下，吸附平衡百分数为50%,这与之后pH边界实验数据吻合。 U(VI)在钠基花岗岩上的吸附过程可以用假二级动力学方程来描述⑼： (2.4) 式中，t (min)为接触时间；qe和qt (mol/g)分别为吸附平衡时以及t时刻时 U(VI)在花岗岩上的吸附量；k (g/(mol-min))为假二级动力学方程的速率常数。 图3.2将t/qt对r作图可得线性方程y = 1100.7458x+0.9492, R2 = 0.9983,具体参 数见表3.1。在后续研究中，我们选择固液两相的震荡时间为两天，以确保吸附 达到平衡。 40200 20 40 60 80 100t(h) 40 20 0 20 40 60 80 100 t(h) % UOQd」osp % UOQd」osp 60 图 34 U(VI)在花岗岩上的吸附动力学;Co,u(vi)= 2.17xl0-5 mol/L, pH = 5.65 ± 0.05, / = 0.01mol/L, T=25°C , m/\/=10g/Lo 图3.2 U(VI)在花岗岩上吸附动力学假二级拟合 表3.1 U(VI)在花岗岩上的吸附过程的准二级反应参数 pH qe (mmol/g) K (g/mmol-h) R2 5.65±0.05 0.00114 1479.2332 0.9983  图3?3固液比对吸附平衡百分数以及 图3?3固液比对吸附平衡百分数以及Kd(mL/g)的影响：Co,u(vi)= 5.21xl0-5 mol/L, pH = 5.65 ± 0.05, 7=25 °C. / = 0.01 mol/LNaCL % u￡d」ospv 3. 3离子强度对吸附平衡的影响 离子强度(/)是溶液体系重要的参数之一，它通常会影响溶液中离子的存 在形态以及活度等，因此研究U(VI)在花岗岩上的吸附过程必须考虑体系中离子 强度对吸附的影响。在pH = 3.90 ± 0.10的条件下，NaCl背景电解质溶液的离子 强度对U(VI)在钠基花岗岩上吸附的影响如图3.4所示。在离子强度III 0.01 mol/L 逐渐增大至0.4 mol/L的过程中，平衡体系的吸附白分数基本维持在一个恒定的 值。说明在低pH的条件下，离子强度对吸附平衡基本没有影响，说明吸附体系 在此pH条件下，离子交换并不是主要的吸附机理。 4020(％) UOQd-ospv/(mol/L) 4020 (％) UOQd-ospv /(mol/L) 图3.4离子强度对吸附平衡百分数的影响:C。,u(vi)= 5.21X105 mol/L,m/U= 10 g/L：7=22±2 °C； pH = 3.9 ±0.20。 3.4 pH对吸附的影响 pH是影响金属离子吸附的一个非常重要的参数，它不但影响吸附剂表面疑 基的质子化与去质子化程度，同时还决定了金属离子在水相中的种态分布。我们 考察了 pH=3~10范围内不同浓度的U(VI)在花岗岩上吸附白分数随pH的变化， 如图3.5、3.6所示。图3.5描述了在25%条件下，U(VI)在花岗岩上吸附百分数 随pH变化的情况。在25°C条件下，U(VI)在花岗岩上的吸附大致可分为三个部 分：pH3.5时，吸附百分数随pH的变化很小,近似为一个常数；pH=3.5~7.0的 范围内，吸附百分数随着pH的增加急剧增大，从0.1累计增加到80以上；pH7.0 时，吸附白分数随着pH增加而增大的趋势逐渐缓慢降低。通过比较离子强度心 1.00 mol/L NaCl和/ = 0.1mol/L NaCl两种条件下的pH边界，我们可以得出在25°C 条件下离子强度对吸附没有影响。 PH 图 3.5 U(VI)在花岗岩上吸附百分数随 pH 变化:COU(V1) = 5.21x10-5 mol/L,m/V=10 g/L, T= 25°Co 图3.6描述了在40°C条件下，U(VI)在花岗岩上吸附百分数随pH变化情况， 在40°C条件下可以分为两个部分，在pH7时，U(VI)吸附百分数随着pH增大 而增大，在pH=7左右，吸附百分数达到最大85%。当pH7时，吸附白分数随 着pH增大而迅速降低。可能原因是因为温度升高，促进了花岗岩的洛解，导致 降低的趋势增大并且提前