卤素(F、Cl、Br)修饰提升BiVO4、g-C3N4的光电催化性能研究.pdf

摘要

石墨相氮化碳（g-CN，缩写为CN）是一种新型的非金属光催化剂，它具有

34

较小带隙、化学稳定性好、原料廉价等优点，但因其载流子复合效率高、可见光

吸收弱等缺点导致光催化性能不佳。钒酸铋（BiVO，缩写为BVO）作为一种无

4

毒无害、低成本和具有合适带隙的光阳极而备受研究者们的青睐，但其也存在载

流子复合率高和表面水氧化反应慢等缺点。因此，通过调控半导体光催化剂的表

面电子结构，进而调控光生载流子的分离和传输，是一种有效提升半导体光催化

活性的策略。本文以典型半导体光催化剂CN和BVO为研究对象，通过简单后处

理的方式对其进行卤素修饰，探索在污染物降解以及光电化学水分解领域的应用。

主要研究内容如下：

（1）采用浸渍法制备出不同量F修饰的CN催化剂，并对其结构以及形貌进

行表征。通过光催化性能测试以及光电化学测试对其机理进行探究，结果表明，F

对CN表面改性能够增加催化剂局部负电荷密度，促进载流子的分离和转移，进而

提高光催化降解效率。在添加0.2mLHF处理CN时，对有机污染物RhB的降解

率为47.9%，是原始CN的1.6倍。

（2）采用简单浸渍法制备出卤素修饰的CN，研究卤素修饰对光催化活性的

影响。由于不同卤素具有不同电负性和原子半径，对CN的结构以及光催化性能影

响不同，F具有较强的电负性和较小原子半径，对光催化性能的提升更加明显。通

过光电化学性能研究表明，卤素修饰可以改变CN表面电子结构，促进光生载流子

的转移和分离，抑制载流子复合，从而提升光催化性能。

（3）通过电沉积法制备原始光阳极BVO，然后在60℃下将BVO在含F离子

的溶液中浸泡4h，得到F修饰的BVO。在AM1.5G的光照条件下对BVO-xF光

阳极进行光电化学测试，与原始BVO（2.5mA·cm-2）相比，BVO-0.12F光阳极的

-2-

光电流密度增加到3.29mA·cm。通过研究发现，BVO表面少量F的存在，以及

氟化引起的缺陷位点，共同促进和增强了光生载流子的界面传输、分离和迁移，

从而显著增强了BVO的光电化学水氧化性能。

关键词：光电催化；卤素修饰；BiVO；g-CN

434

Abstract

Graphite-phasecarbonnitride(g-CN,abbreviatedasCN)isanewtypeof

34

nonmetallicphotocatalyst,whichhastheadvantagesofsmallbandgap,goodchemical

stabilityandcheaprawmaterials.Howeveritsphotocatalyticperformanceispoordueto

itsshortcomings,suchashighcarrierrecombinationefficiencyandpoorabsorptionof

visiblelight.BismuthVanadate(BiVO,abbreviatedasBVO)isfavoredbyresearchers

4

asanon-toxic,harmless,low-costandsuitablebandgapphotoanode,butit