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反式钙钛矿太阳能电池研究进展分析

钙钛矿太阳能电池（PSCs）具有优越的光吸收特性、带隙可调、载流子寿命长、迁移率高、制备工艺简单等特点，在光伏领域具有广阔的应用前景。常见的PSCs结构有正式结构（也称n-i-p型）和反式结构（也称p-i-n型）两种。反式结构（p-i-n）PSCs因其制备方法低温简便、迟滞效应弱到近乎可忽略、界面缺陷态密度较低、稳定性较强、与柔性器件和叠层器件适配性良好等优点，受到研究人员的广泛关注。

一、发展历程

在过去十年里，反式PSCs在效率上不断取得突破。2013年首次报道了反式PSCs，光电转化效率（PCE）为3.9%。2015年，韩国制备出了第一块大面积（＞1平方厘米）的反式PSCs，器件取得了15.0%的认证效率[1]。2018年，北京大学首次在反式PSCs器件中实现了超过1.21伏特的高开路电压，器件认证效率达20.9%[2]。2020年阿卜杜拉国王科技大学和多伦多大学制备的反式PSCs器件的认证效率首次超过22%[3]。2021年，香港城市大学实现了反式平面PSCs器件23.37%的效率（认证效率达到22.75%）[4]。2022年1月，华东师范大学制备的反式器件获得24.3%的效率（认证效率23.5%）[5]；4月，香港城市大学和伦敦帝国理工学院合作设计的反式PSCs实现了25%的效率（认证效率为24.3%）[6]，在长期光照1500小时后仍维持在初始效率的98%，在湿热环境下的稳定性测试通过了IEC61215:2016的国际标准；9月，美国国家可再生能源实验室（NREL）和美国托莱多大学报道了3-APy表面后处理的反式实现超过25%的认证效率[7]。反式结构PSCs发展到如今，其光电转换效率已经和正式结构器件并驾齐驱，展现出了非凡的工业应用潜力。

二、最新研究进展

反式PSCs的研究目标是实现高效率和长期稳定性。然而由于钙钛矿薄膜存在固有缺陷，位于钙钛矿吸光层中晶界、表面和界面处缺陷都限制了钙钛矿器件的光电性能与稳定性。近年来通过研究材料选择、界面调控及光电性能优化等，反式PSCs的性能不断提高。最新的研究进展集中在空穴传输材料、钙钛矿薄膜制备方法优化和界面工程等方面。

1、空穴传输材料

目前发展出的常用空穴传输层材料包括导电聚合材料、有机小分子材料和无机p型半导体材料。其中自组装单层（SAM）成本低、合成简单、改性相对容易，为制备廉价、可扩展、稳定的反式PSCs提供了机会，具有广阔的应用前景，然而基于SAM的PSCs具有较差的热稳定性。目前基于SAM的PSCs大多数研究都致力于提高其在室温下的工作稳定性，或通过稳定钙钛矿表面和本体来增强器件在热应力下的耐久性。10月19日，香港城市大学研究团队报道了一种（4-（3,11-二甲氧基-7h-二苯并[c,g]咔唑-7-基)丁基）膦酸（MeO-4PADBC）SAM锚定在氧化镍（NiOx）纳米颗粒上组成的耐热空穴传输层，可以改善和稳定NiOx/钙钛矿界面[8]。由此制备的1.53eV器件实现了25.6%的认证光电转换效率，并在1个太阳光照射、65℃下连续工作1200小时仍保持90%的初始效率。该研究为高效稳定的空穴传输层设计提供了理论指导，并为反式PSCs商业化提供了可能的路径。10月23日，瑞士洛桑联邦理工学院、美国西北大学、加拿大多伦多大学联合研究团队开发了一种共形SAM作为光管理纹理基底上的空穴传输层[9]。研究人员设计了一种共吸附剂策略，可以分解高阶簇，从而均匀化膦酸分子分布，最大限度地减少界面重组并改善电子结构。反式PSCs的实验室测量光电转换效率为25.3%，经认证的准稳态效率为24.8%，光电流接近Shockley-Queisser最大值的95%。

2、钙钛矿活性层组分及制造方法

钙钛矿薄膜作为光吸收层，对反式PSCs的性能有重要影响。近期研究人员通过在钙钛矿层的制造过程中引入添加剂，提高钙钛矿薄膜的质量，减少缺陷，增强器件的稳定性，取得了新的突破。

11月1日，中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所、韩国成均馆大学、华北电力大学研究了钙钛矿薄膜沿垂直方向的面外成分不均匀性，设计使用1-（苯基磺酰基）吡咯（PSP）作为添加剂来抑制阳离子偏析并改善晶格排列，均匀化钙钛矿薄膜中的阳离子成分[10]。经过处理的反式结构PSCs器件获得了26.1%光电转换效率（经认证的稳态效率为25.2%）。经过2500小时的连续跟踪后，未封装的器件仍保留了92%的初始效率。该研究通过均匀化钙钛矿组分面外分布可获得优异电池性能，开辟了提升PSCs器件稳定性的新途径。11月1日，阿卜杜拉国王科技大学报道了一种双功能分子对氨基苯甲酸（PABA）作为添加剂，促进缺陷较少的均匀钙钛矿薄膜的形成。对于有效面积为0.1平方厘米和1平方厘米的器件，具有PABA的P