La（Ⅲ）和Eu（Ⅲ）在平移行为的研究及传质过程模拟.pdfVIP

La(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)在平板型支撑液膜装置下迁移行为的研究及传质过程模拟

摘要

目前基于“分离-嬗变”的先进核燃料循环技术能够对高放废液进行有效处理，但

是高放废液中含有较多的镧系元素影响了嬗变操作的进行。目前高放废液分离的主流

解决方案是溶剂萃取法，但是该技术具有萃取剂使用量较大，容易产生第三相等不足

之处。近年来，液膜分离技术因萃取剂使用量少、可同时实现萃取和反萃操作和可实

现连续化操作等优势而得到越来越多的研究。

本文采用以DMDODGA制成支撑液膜在硝酸体系下进行迁移和分离Eu(III)和

La(III)。讨论了料液相中硝酸浓度、硝酸根浓度、初始金属离子浓度和接收相硝酸浓度

对Eu(III)和La(III)的迁移行为的影响，还研究了料液相硝酸浓度和硝酸根浓度对Eu/La

迁移和分离的影响。结果表明，当La(III)和Eu(III)的初始浓度为0.1mmol/L，

5%DMDODGA-正十二烷，接收相硝酸浓度为0.01mol/L时，5h后La(III)在料液相硝酸

浓度2mol/L时回收率最高，为72.41(±2.12)%，Eu(III)在料液相硝酸浓度4mol/L时回

收率最高，为77.80(±2.45)%。在料液相硝酸浓度为4mol/L，DMDODGA浓度为5%，

接收相浓度为0.01mol/L的条件下Eu(III)/La(III)的单极分离系数最高，达到了4.19。料

液相中的不同硝酸根浓度对Eu(III)/La(III)的分离影响较小，在料液相硝酸根的作用下，

Eu(III)和La(III)的共迁移作用较为明显。

根据支撑液膜的迁移机制，建立了在稳态条件下以界面络合反应平衡常数和水相

与液膜相金属离子的扩散系数为主要因素的传质过程模拟，建立了关于水相与液膜相

的分配比与液膜相扩散系数为主要影响因素的微分方程组，通过输入初始的金属离子

浓度、硝酸根浓度和不同料液相硝酸浓度下的分配系数等参数来模拟出金属离子浓度

随时间的变化；对于液膜相的传质系数等重要参数，使用实验方法计算得出；从模拟

结果可以看出对于初始硝酸根浓度和初始金属离子浓度下的模拟结果较为吻合。

关键词:平板型支撑液膜；DMDODGA；铕(III)；镧(III)

哈尔滨工程大学硕士学位论文

Abstract

Thedevelopmentofnuclearenergycannotbeseparatedfromtherecoveryandcirculation

ofnuclearfuel.Currently,themainstreamspentfuelcycletechnologyisthePurexprocess,but

thisprocessproducesacertainamountofhigh-levelradioactivewaste.Currently,advanced

nuclearfuelcycletechnologybasedonseparation-transmutationcaneffectivelydisposeof

high-levelradioactivewaste,butaconsiderableamountoflanthanideelementsinthesehigh-

levelradioactivewastecanaffecttheeffectiveprogressoftransmutationoperations.Thecurrent

mainstreamtechnologyrouteissolventextraction,butthistechnologyhasthedisadvantageof

usingalargeamountofextractants,whichcaneasilyleadtothethirdequivalenceproblem.In

recentyears,liquidmembraneseparationtechnologyhasreceive