双金属异相催化剂Fe3O4@La-MOF-Schiff-PdNi的制备及其催化Suzuki偶联反应.docxVIP

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2025-06-12 发布于湖南
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双金属异相催化剂Fe3O4@La-MOF-Schiff-PdNi的制备及其催化Suzuki偶联反应.docx

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写作背景

钯催化的Suzuki偶联反应具有底物来源广泛、官能团相容性高、反应条件温和等优点，在Suzuki反应中有着无可取代的位置。均相钯催化剂存在不能回收利用、成本高以及污染产物等缺点，从而限制了其应用。与传统的无机多孔材料相比，金属有机框架（MOFs）材料优良的物理化学性能，使得其在催化领域具有很好的应用前景。本文通过后合成修饰的方法，在MOF上引入钯活性位点，利用钯-镍的协同效应降低贵金属钯的用量；通过负载磁性纳米粒子简化催化剂的分离回收过程，为解决非均相钯催化剂高成本、难回收的问题提供了新思路。

摘要：将Fe3O4纳米粒子负载到金属有机骨架La-MOF中，然后向其中引入Pd/Ni活性位点，制得含磁性纳米粒子的Pd/Ni双金属异相催化剂（Fe3O4@La-MOF-Schiff-Pd/Ni），并通过SEM、TEM、EDS、ICP、PXRD和XPS对其进行了表征。结果表明，Fe3O4纳米粒子被成功嵌入到了La-MOF中，经过后合成修饰后，Pd和Ni活性位点被均匀分散在MOF框架中。该催化剂在Suzuki偶联反应中表现出较高的催化活性，以碘苯（1.0mmol）和苯硼酸（1.2mmol）为反应物时，最佳催化反应条件为：以无水乙醇为溶剂、无水碳酸钾为碱、反应温度80?℃、反应时间为6h、催化剂用量8mg，在该条件下联苯产率达95%。该催化剂可以通过外加磁铁进行分离回收，经过5次循环使用后仍然保持较高的催化活性，产物产率为82%。Suzuki偶联反应机理探究结果表明，Pd和Ni可能具有协同催化效应。底物拓展实验表明，Fe3O4@La-MOF-Schiff-Pd/Ni双金属催化剂对含不同取代基的芳基溴化物和碘化物具有较好的普适性。

结论

（1）通过对La-MOF进行后修饰，成功合成了一种可磁性回收的异相催化剂Fe3O4@La-MOF-Schiff-Pd/Ni，结构表征显示，Fe3O4纳米粒子和各期望元素（La、Ni和Pd）都均匀分布在复合材料中，并很好地保持了La-MOF的框架结构。

（2）Suzuki偶联反应表明，Fe3O4@La-MOF-Schiff-Pd/Ni双金属催化剂具有较高的催化活性，良好的官能团容忍性和稳定性，并且可以简单地磁性回收，解决了通常含PdMOFs催化剂回收困难的问题。催化剂循环5次后催化活性仍大于80%，在循环使用后结构基本没有改变，Pd始终以+2价形式存在，没有发生零价钯纳米粒子的聚集，Pd2+和Ni2+也没有浸出到反应液中。而且，通过引入非贵金属Ni，减少了催化剂中Pd的用量，有效降低了催化剂成本。该催化剂的设计合成为解决含PdMOFs在使用过程中回收困难和高成本的问题提供了新思路。

样品形貌、EDS

重复使用性