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摘要
抗生素类污染物因其毒性大、生物降解性差等特点,对水环境造成严重污染。
本研究以盐酸四环素(TCH)为目标污染物,提出并构建了一种新型的双电路流
动电极电容去离子(FCDI)装置,将FCDI与电化学高级氧化(EAOP)耦合,
旨在实现同步脱盐和有机物去除的目的,提高废水处理效率。研究内容包括双电
路FCDI系统的装置搭建、基本运行工况探究、参数优化,以及有机物降解机理
的探究。本文的主要研究成果如下:
1)通过在FCDI脱盐腔室内增加氧化阳极,成功搭建了双电路FCDI系统,
并使用模拟含盐抗生素废水为进水进行降解实验,目标抗生素为TCH。结果显
示,电压为1.2V-1.6V的双电路FCDI系统中,TCH去除率达到22.5%,是单电
路FCDI系统的3.1倍,电荷效率高达87.5%。另外,对双电路FCDI系统的运
行工况进行了探究,结果发现由于电场叠加效应,内外电路电压之间存在阈值,
过高或过低均会导致系统运行的不稳定。
2)对双电路FCDI系统的氧化阳极进行了优化,使用了稀金属涂层的
RuO-IrO/Ti网和活性碳毡作为氧化阳极,并探究了加电电压、进水盐酸四环素
22
浓度、进水盐离子浓度以及进水流速对系统脱盐和有机物去除的影响。结果显示,
在应用了RuO-IrO/Ti网的双电路FCDI系统中,在1.2V-1.8V的电压组合下,
22
脱盐和TCH去除效率较为均衡。随着进水盐度的增高,TCH去除效果增强,当
进水NaCl浓度为0.6g·L-1时,通电20min后盐酸四环素去除率为46.3%,是进
水NaCl浓度为0.1g·L-1时的2倍。
3)探究了双电路FCDI系统对盐酸四环素的降解机理,考察了在不同电解
质溶液中的TCH去除率和去除速率,结果表明,在进水电解质为NaCl时,盐酸
四环素在此系统中有最佳的去除效果。进一步对不同氧化电极进行了电化学测
试,RuO-IrO/Ti网在双电路系统中表现出比析氧电位更低的析氯电位,表明阳
22
极氧化会产生活性氯物种,揭示了阳极氧化自由基的种类。电化学阻抗谱显示了
RuO-IrO/Ti网电极具有最低的电荷转移电阻和欧姆电阻。此外,对系统运行中
22
进行了活性氯物种监测,结果显示活性氯的产生与内电路电压强度和NaCl含量
呈正相关。最后,对TCH的降解路径进行了分析,并提出了三种合理的降解途
径。
关键词流动电极电容去离子;电化学高级氧化;盐酸四环素;活性氯物种;脱
盐
Abstract
Antibiotics,duetotheirhightoxicityandpoorbiodegradability,causeserious
pollutiontothewaterenvironment.Thisstudytargetedtetracyclinehydrochlorideas
thepollutant,andproposedandconstructedanoveldual-circuitflow-electrode
capacitivedeionization(FCDI)device,couplingFCDIwithelectrochemicaladvanced
oxidationprocess(EAOP),aimingtoachievesimultaneousdesalinationandorganic
matterremoval,therebyimprovingwastewatertreatmentefficiencyand
comprehensiveperformance.Theresearchincludestheconstructionofthe
dual-circuitFCDIsyst
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