乙醇水蒸汽重整Co（Ni）LaMnO3催化剂的研究.pdfVIP

摘要 目前乙醇水蒸气重整反应催化剂存在的核心问题是稳定性有待提高，包括积 碳和尚未受到重视的烧结导致的失活。从催化剂设计角度考虑，解决积碳失活问 题，载体的选择很重要：该载体应该可以与活性组分发生相互作用，可以调控积 碳和消除积碳的化学反应，从而载体可以参与消积炭的反应。钙钛矿复合氧化物 AB03具有特殊的结构，可能形成A、B阳离子空位和氧空位，氧空位能吸附／ 解吸氧，而吸附氧与阳离子结合又比晶格氧弱，故能较容易地存储和释放。氧在 催化剂上可以容易地迁移，这部分可迁移的氧可协助活性金属粒子进行消碳，增 强催化剂的抗积碳能力，从而增强催化剂的热稳定性。另外AB03具有优良的热 稳定性。 本文采用柠檬酸络合．浸渍法制备了一种新型高分散钙钛矿型催化剂 温度、负载的Co(NO含量等对催化剂性能的影响，得到以下主要实验结果： 1、该催化剂对乙醇重整反应有比较高的活性和选择性，Co基催化剂在500 ℃时乙醇转化率接近100％；Ni基催化剂在400C时就可以接近完全转化； 2、 采用柠檬酸络合．浸渍法得到了单一钙钛矿结构，Co基催化剂：产物中 H2百分含量为6775％，甲烷的含量最低达到1．5％；Ni基催化剂：产物中H2 百分含量为64-74％，甲烷的含量最低达到1．1％； 3、焙烧温度和Co(Ni)的负载量对催化剂性能有很大的影响。其中15％ 分布； 4、稳定性测试和TG．DTA结果显示，当反应温度为700℃时，15％ Co／LaMn03．800和15％Ni／LaMn03—700催化剂上没有积碳，催化剂在7h反应 的催化性能表现出较好的稳定性。催化剂有很好的稳定性，这可能与它的特 殊结构有关。该类催化剂具有很高的储氧能力有利于消积炭。 NiO和LaNi02．7)还原后的Coo(Nio)是反应的活性组分。 ABSTRACT Steam of allattractiveroutefor production, ethanol(SRE)is hydrogen reforming efficientandstable inwhichthe is catalysts．Thechallenge developing keytechnique ishowto those for catalysts improvecatalyststability，because catalystsdevelopment forSREare deactivatedcarbon or of particles． readily by depositionsinteringcatalyst cailbe oreveneliminated decreasing Generally，carbondepositiondepressed by activationof for sizesofactive or／and abilitycatalyst particle componentelevating characteristicsare active