N2O分子C1Π态的吸收光谱及解离动力学.pdfVIP

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N2O分子C1Π态的吸收光谱及解离动力学.pdf

物理化学学报(WuliHuaxueXuebao) Acta尸hys.一Chim.Sin.,2010,26(1):94—98 January [Article】 WWW.whxb.pku.edu.cn N20分子CⅡ态的吸收光谱及解离动力学 甄 承 胡亚华 刘世林 周晓国 (合肥微尺度物质科学国家实验室(筹),中国科学技术大学化学物理系,合肥 230026) 摘要: 通过四波混频差频的方法产生高分辨的真空紫外激光,用以测量 143.6至 146.9am范围内的射流冷却 N20分子吸收光谱,对应于c, x 的吸收跃迁.谱图显示出三个分立的振动谱峰叠加在宽吸收背景上,谱峰 间隔分别是521和482cm~.前人的高精度量子化学计算表明C1H态在N—0键长方向表现为无势垒的排斥态, 而在N~N键伸缩及NO弯曲振动方向则表现为束缚态,因此观测到的振动谱峰被归属为激发态的Feshbach 共振.通过反Fourier变换可以得到Feshbach共振对应的非稳定周期轨道的特征周期为 61fs,相应的振动频率 为546cm~.鉴于这一频率与弯曲振动频率非常接近,非稳定周期轨道被认为是由CH态的弯曲振动与解离运 动相互作用而形成的,N—_N伸缩振动没有参与形成非稳定周期轨道.由此,N20分子CH态光激发一解离过程得 以清晰地阐述. 关键词: 吸收光谱;一氧化二氮;真空紫外光;解离 中图分类号: 0644;0463 AbsorptionSpectrum andDissociationDynamicsoftheCI1StateofNz0 ZHEN Cheng HU Ya—Hua LIU Shi—Lin ZHOU Xiao—Guo tHefeiNationalLaboratoryforP sicalSciencesattheMicroscaleDepartmentofChemicalPhysics, UniversityofScienceandTechnologyofChina,Hefei 230026,PR.China) Abstract: Theabsorptionspectrum oftheN2Omoleculeinthewavelengthrangeof143.6-146.9am wasmeasured underthejet-cooledconditionbyusingthehighresolutionvacuum ultravioletradiation,whichwasgeneratedby resonance—enhanceddifference—frequencymixing.correspondingtOtheCn transition.Threevibrationalbands wereobservedwiht rfequencyintervalsof521and482cm-1,andhteyweresuperimposedonawideabsoprtion background.Previoushigh—levelquantum chemicalcalculationsindicatethathteC,7stateofN20 isdissociativealong hteN—_o elongation.whileitisboundalonghteN— N bond srtetching orN2O bending.Therefore.hteobserved vibrationalprogressionisaFeshbachresonanceofhtedissociativetran

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