原位红外光谱法研究SO-%2c2-对NO选择性催化还原过程的影响.pdfVIP

石 油 化 工 2004年第33卷增刊 PETRoC髓加CALTBCHNOLOGY ·1305· 原位红外光谱法研究S02对NO选择性 催化还原过程的影响 吴 强，陈梅雪，贺 泓 (中国科学院生态环境研究中心，北京100085) [摘要]以Ag／A12 03为催化剂，采用原位红外光谱法对S02存在条件下c3风为还原剂选择性催化还原NO的反应 进行了研究。结果表明，在所考察的温度范围内(473～773 K)，在S02存在条件下红外谱图中出现很强的硫酸盐的 特征吸收峰，而且随着SO：吸附量的增加，硫酸盐的主要特征吸收峰由低波数向高波数漂移。同时，硫酸盐的生成主 要覆盖在催化剂的表面，不仅抑制了催化剂表面硝酸盐(NO；)的生成，而且抑制了表面NO；和表面烯醇式物种 (CH2CHO一)进一步反应为活泼的反应中间体一Nc0的生成。这是导致催化剂选择性催化还原NO活性降低的直接 原因。 [关键词]二氧化硫；NO选择性催化还原；负载型银铝催化剂；催化剂失活 426．8 [中图分类号]TQ [文献标识码]A 烃类化合物对NOx的选择性催化还原技术有望 2结果与讨论 应用于净化柴油机尾气以及其它富氧尾气中的NOx， 其中Ag／Al：O，催化剂是研究的热点之一¨’21。以往 混合气体在不同温度(473—773 的研究表明S02对不同的选择性催化还原体系存在不 K)下A∥Al：O。上 同的作用，以过渡金属／舢：03为催化剂时，s02通常会吸附物种的红外谱图。图1中各吸附峰的归属如 使NOx选择胜催化还原的潘眭降低∞曲J。 下：1302，1612 1572 cm。 (本工作采用原位红外光谱法考察了Ag／A1：O，催 cm。应该归属为羧酸盐的吸收峰，1639 为烯醇式物种，而2229cm一归属为活泼中间体 化剂上c，H6选择眭催化还原NO体系中S02的作用， 一Nco的吸收峰。从图1中可以看出，当混合气体 讨论SO：的存在对不同的反应中间体NOj、CH2CHO一 cm。1)和 中无sO：时，随着温度的升高，NO；(1302 以及一NCO的影响，以解释催化剂的失活机理。、) ／ cm。1)的吸收峰减弱，而反应的活 CH：CHO一(1639 1 实验部分 cm一)的吸收峰增强。图2 泼中间体一Nco(2229 1．1催化剂的制备 温度下A∥A1：O，上吸附物种的红外谱图。对比图 采用浸渍法制备5％Ag／A1：O，催化剂。按负载 1和图2可以看出，当混合气