纳米CeO2基复合氧化物催化剂消除柴油机碳黑颗粒的催化燃烧的研究.pdfVIP

工业催化 2006年第14卷增刊 INDU洲ALC^TAI．YSIS 357 纳米Ce02基复合氧化物催化剂消除柴油机 碳黑颗粒的催化燃烧研究 方 萍，严新宇，王晓霞，罗孟飞 (浙江师范大学物理化学研究所，浙江省固体表面反应化学重点实验室，浙江金华321004) Ceo．，Gd。．，O：一。)，考察了催化剂的碳黑颗粒催化燃烧活性。用XRD和TPR技术对催化剂的物相结 构和氧化还原性能进行了表征，表明催化剂600和900℃焙烧后zr、Pr和Gd离子已完全进入CeO： 晶格中取代部分Ce4+形成固溶体，固溶体的平均晶粒均小于单组分CeO：。复合氧化物催化剂的催 化活性高于单组分CeO：，这归因于超细纳米固溶体的形成和氧化还原性能的提高。600℃焙烧催 化剂的碳黑颗粒燃烧活性明显高于900℃焙烧催化剂，表明高温焙烧使复合氧化物的晶粒变大，从 ‘ 而活性下降。 关键词：Ce02基复合氧化物催化剂；柴油机；碳黑颗粒；催化燃烧活性 由于柴油机比汽油机具有更好的驱动力和燃油 VANSETYENBAA 经济性等优点，同时CO和未燃碳氢化合物的排放 Cs：SO。等熔融盐后指出尽管熔融盐的使用可以有 量也低于汽油机，因此具有广泛的市场应用前景。 效降低碳颗粒的燃烧温度，但由于催化剂的低稳定 但是柴油机的NOx和碳颗粒物的排放量较高，其中 性和易挥发性，存在活性组分流失的问题，所以在实 碳颗粒物排放量约为汽油机的30一80倍，是柴油机际应用过程中难以施行。 排放的主要污染物…，因此减少柴油机尾气中碳颗 CeO：和掺杂不同稀土金属的CeO：基固溶体催 粒物的排放成为亟待解决的问题。催化滤烟器是 化剂已被广泛研究并应用于汽车尾气三效催化 20世纪80年代开发用于减少碳颗粒物排放的柴油剂[6】，但对催化剂在碳颗粒物的催化燃烧方面的研 机尾气后处理装置，由于碳黑的起燃温度通常 究却不多。近年来研究发现CeO：基固溶体存在大 量“氧缺位”[7】，因此在富氧条件下存在可以快速为 550℃，而柴油机的排气温度为200—400℃，因 此需要一种高活性的催化剂使得沉积在滤烟器上的 碳颗粒燃烧传递足够氧的潜力。本文制备了CeO： 碳颗粒物能够在较低的柴油机排气温度下燃烧除 去，从而有效的降低柴油机尾气中碳颗粒物的 排放量。 催化燃烧活性。 目前已有众多文章报道了一系列的催化剂用于 1实验部分 催化燃烧吸附在滤烟器上的碳颗粒物。例如贵金属 1．1制备Ce02基催化剂 催化剂旧1；过渡金属氧化物：V、Cu、Mn、Cr、Co、Fe， Mo和它们的混合物催化剂等。4】。然而，贵金属催 催化剂均采用柠檬酸溶胶一凝胶法制备。以 化剂不仅价格昂贵而且易中毒失活，在富氧气氛下 几乎没有催化活性。对于一些紧密接触的反应体 系，良好的活性归结于催化剂熔融态的形成，然而 基金项目：国家自然科学基金 作者简介：方萍(1981一)，女，浙江省杭州市人，硕士研究生，研究方向为催化与材料。 通讯联系人：罗孟飞。E·mengfeiluo@zjnu．Cltl 358 工业催化 2006第14卷增刊 mm01) 制备Ceo．7Zro．302—6为例，首先将2．554g(2．5 Balzers仪器公司的Omnistar200型质谱仪在线检 g Pr60¨用适量的浓硝酸溶解，同时将15．198 mm01)溶于150mL