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物理无机化学进展与前瞻
溶液中a一萘酚的等离子体降解研究
高锦章胡中爱王晓艳卢小泉侯经国康敬万
(西北师范大学化学化工学院,兰州730070)
接触辉光放电电解是一种新型的电化学过程.在电解过程中,铂丝阳极与电解液之间的辉
光放斟-I使其周围溶剂迅速汽化而形成稳定的蒸汽鞘,并在其中持续产生等离子体.由于剧烈的
喷射作用和强大的电场力作用,等离子体内的某些组分容易被输送到电极附近的溶液中,从而
为各种类型的溶液化学反应提供活性中间体源.实验研究表明:辉光放电过程中产生的过氧化
氢和羟基自由基能将许多有机物氧化为脂肪酸、二氧化碳和简单的无机化合物.当前.普遍认
为芳香族化合物具有致癌、致畸、致敏和致突变性的潜在毒性,因此,这些有毒物质的降解处
理就显得尤为重要.有关苯酚、氯酚的接触辉光放电电解已有报导口。“.本文对溶液中口一萘酚
的接触辉光放电电解进行了初步的研究,通过高效液相色谱分离鉴别出相应的中间产物,并由
此拟合出口.萘酚的等离子体氧化降解途径.
一实验条件
实验装置参考相关文献12I,阳极是直径为0.5毫米的铂丝.阴极为不锈钢,阴极插入底部带
有烧结玻璃的玻璃管中.口—萘酚溶于pH-7.4JD的缓冲溶液.反应前用氨气除去反应装置中的气
V,电流范
态氧和溶液中的溶解氧.反应器置于水浴中,调节温度为35q2℃.电压控制在500
围处在50~70mA内.为保持反应稳定性.对溶液进行持续缓慢搅拌.
二结果和讨论
h后,a一
在接触辉光放电电解过程中,随着反应时间的增加,口一萘酚的浓度逐渐减小1.5
萘酚几乎全部消失.检测发现溶液中有邻苯二甲酸、酒石酸、草酸、苹果酸以及甲酸、乙酸等
羧酸产生,而且还发现有l,4.萘醌生成.随着电解的进行,邻苯二甲酸的浓度逐渐增加,达到最
大值后又逐渐减少.值得一提的是,当a.萘酚或邻苯二甲酸做为初始反应物时,邻羟基苯甲酸
都以中间产物的形式出现.中间产物中除邻苯二甲酸外,所有其他物质在实验条件下很容易降
解,且浓度都很低,最终产物是二氧化碳或碳酸氢盐.
研究表明141,当用磷酸缓冲溶液进行接触辉光放电电解时,阳极室内气相和液相中分别生
成的是氧气和过氧化氢.在相同条件下,单独的过氧化氢溶液并不自&像接触辉光放电电解那样
使a一萘酚氧化降解.因此,有理由认为等离子体产生的羟基自由基是导致理·萘酚氧化降解的
主要原因.根据已经检测到的中间产物,初步推断口.萘酚氧化降解的过程见图1.
邻苯二甲酸的完全降解比口.萘酚需要更长的时间.众所周知,d-萘酚的吉布斯自由能为
97.76
kJmol--,而邻苯二甲酸的吉布斯自由能则是-568.56kJmol~,二者之问存在很大差异.很显
溶液中口-萘酚的等离子体降解研究 5,
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图1为口.萘酚氧化降解建议的机理
然,邻苯二甲酸要比a一萘酚稳定得多.实际上,邻苯二甲酸是环境中较难降解的物质之 在
接触辉光放电电解过程中,它首先被氧化成邻羟基苯甲酸,然后生成二元酸等物质.因为邻羟
kJ
基苯甲酸的吉布斯自由能为一378 rnol~,前者也许是决速步骤.中间产物一经生成,即可和
初始反应物一样与羟基竞争反应.
实验结果还表明,在稳定放电的条件下,反应速率只与反应物和中问产物的浓度有关.换
句话说,有机化合物的接触辉光放电电解遵循一级反应规律.此外.降解反应随放电过程中断
而终结.这意味着在稳态放电的条件
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